CAJ | 학술논문

考察了焙烧温度、活化温度等因素对S2O 2-8/ZrO2(PSZ)固体超强酸常温下催化正戊烷反应性能的影响,利用色谱-质谱( GC-MS)、傅里叶红外(FT-IR)、原位X-射线粉末衍射(XRD)、比表面测定(BET)、含硫量分析等手段研究了正戊烷反应产物、催化剂晶型变化及表面酸位类型等. 结果表明,焙烧温度和活化温度是影响催化反应活性的关键. 焙烧温度在723～973 K制备的PSZ固体超强酸催化剂,308 K下对正戊烷均具有催化反应活性,823 K焙烧样品活性最佳;对于最佳焙烧温度样品,活化温度在373-673 K之间,均具有较高的反应活性,活化温度为523 K时活性最佳. 异构化表观活化能为41.7 Kj/mol. 整个反应大致可以分为3个阶段:反应初期,产物均为异戊烷,表明发生的是异构化反应;反应中期,异构化反应速率减低,产物中出现异丁烷,表明异构化反应和裂解反应同时发生;反应后期,异构化产物明显减少,异丁烷和己烷异构体明显增加,表明裂解反应已经取代异构化反应,成为反应的主流. 适宜的焙烧温度使ZrO2 晶化是形成超强酸的必要条件;合适的活化温度影响酸位类型,523 K下活化的样品主要为强Brnsted酸位,同时有少量的强Lewis酸位存在.
고찰료배소온도、활화온도등인소대S2O 2-8/ZrO2(PSZ)고체초강산상온하최화정무완반응성능적영향,이용색보-질보( GC-MS)、부리협홍외(FT-IR)、원위X-사선분말연사(XRD)、비표면측정(BET)、함류량분석등수단연구료정무완반응산물、최화제정형변화급표면산위류형등. 결과표명,배소온도화활화온도시영향최화반응활성적관건. 배소온도재723～973 K제비적PSZ고체초강산최화 제,308 K하대정무완균구유최화반응활성,823 K배소양품활성최가;대우최가배소온도양 품,활화온도재373-673 K지간,균구유교고적반응활성,활화온도위523 K시활성최가. 이구화표관활화능위41.7 Kj/mol. 정개반응대치가이분위3개계단:반응초기,산물균위이 무완,표명발생적시이구화반응;반응중기,이구화반응속솔감저,산물중출현이정완,표 명이구화반응화렬해반응동시발생;반응후기,이구화산물명현감소,이정완화기완이구체 명현증가,표명렬해반응이경취대이구화반응,성위반응적주류. 괄의적배소온도사ZrO2 정화시형성초강산적필요조건;합괄적활화온도영향산위류형,523 K하활화적양품주요위 강Brnsted산위,동시유소량적강Lewis산위존재.