CAJ | 학술논문

以溴化六甲双铵(HMBr2)为模板剂,在HMBr2-Na2O-Al2O3-SiO2-Fe2O3-H2O体系中,采用水热法合成了高结晶度Fe-Al-EU-1分子筛,通过X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、热重-微分热重(TG-DTG)分析、N2吸附-脱附、固体核磁共振(NMR)、紫外-可见(UV-Vis)吸收光谱和X射线吸收谱的精细结构(XAFS)等测试手段对合成样品的物理化学性质、铁在分子筛骨架的成键状态进行表征.结果表明:随着原始溶胶中铁的质量分数增加,Fe-Al-EU-1分子筛的晶胞体积增大;铁掺杂使Al-EU-1分子筛的表面积(BET)从272 m2·g-1增加到365 m2·g-1;模板剂脱除和分解温度降低;铁离子加入溶胶,导致zeta电位降低,胶体粒子容易聚集,分子筛外形增大.UV-Vis结果显示:由于220-250 nm处的分子筛骨架中氧原子的成键2p电子向骨架四配位铁原子的空d轨道产生p-d跃迁,导致其特征峰的吸收峰强度急剧增加,在373 nm左右骨架位的四配位铁原子与相邻的硅氧基团配位键合,产生能级分裂的d-d电荷跃迁峰且峰强度增加.XAFS结果表明:随着晶化过程的进行,边前1s→3d吸收峰和1s→4p主吸收峰发生了明显变化,原始溶胶样品在形成四配位铁物种结构单元后,逐步转化形成四面体配位的铁-硅-氧骨架铁物种,铁-硅-氧离子键结构单元也随之转变为四面体配位共价键结构的骨架铁物种.
이추화륙갑쌍안(HMBr2)위모판제,재HMBr2-Na2O-Al2O3-SiO2-Fe2O3-H2O체계중,채용수열법합성료고결정도Fe-Al-EU-1분자사,통과X사선분말연사(XRD)、소묘전자현미경(SEM)、열중-미분열중(TG-DTG)분석、N2흡부-탈부、고체핵자공진(NMR)、자외-가견(UV-Vis)흡수광보화X사선흡수보적정세결구(XAFS)등측시수단대합성양품적물이화학성질、철재분자사골가적성건상태진행표정.결과표명:수착원시용효중철적질량분수증가,Fe-Al-EU-1분자사적정포체적증대;철참잡사Al-EU-1분자사적표면적(BET)종272 m2·g-1증가도365 m2·g-1;모판제탈제화분해온도강저;철리자가입용효,도치zeta전위강저,효체입자용역취집,분자사외형증대.UV-Vis결과현시:유우220-250 nm처적분자사골가중양원자적성건2p전자향골가사배위철원자적공d궤도산생p-d약천,도치기특정봉적흡수봉강도급극증가,재373 nm좌우골가위적사배위철원자여상린적규양기단배위건합,산생능급분렬적d-d전하약천봉차봉강도증가.XAFS결과표명:수착정화과정적진행,변전1s→3d흡수봉화1s→4p주흡수봉발생료명현변화,원시용효양품재형성사배위철물충결구단원후,축보전화형성사면체배위적철-규-양골가철물충,철-규-양리자건결구단원야수지전변위사면체배위공개건결구적골가철물충.