高等学校化学学报
高等學校化學學報
고등학교화학학보
CHEMICAL JOURNAL OF CHINESE UNIVERSITIES
2011年
6期
1366-1372
,共7页
李忠%付廷俊%王瑞玉%牛燕燕%郑华艳
李忠%付廷俊%王瑞玉%牛燕燕%鄭華豔
리충%부정준%왕서옥%우연연%정화염
甲醇%氧化羰基化%溶液离子交换%CuY催化剂
甲醇%氧化羰基化%溶液離子交換%CuY催化劑
갑순%양화탄기화%용액리자교환%CuY최화제
采用硝酸铜溶液和NaY分子筛溶液离子交换制备了CuY催化剂,通过加入氨水提高交换溶液的pH值以及高温焙烧活化,显著提高了该催化剂对甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯的催化活性,与固相离子交换、沉积和浸渍法制备的催化剂相比,虽然铜的负载量较低,但催化活性较高.通过元素分析、XRD、H2TPR、XPS和Auger电子能谱(Auger electron spectroscopy,AES)等手段对CuY催化剂微观结构的表征结果表明,在Cu(NO3)2离子交换溶液中加入氨水,可促进Cu2+离子交换的进行,提高CuY催化剂的Cu交换量,并且交换的Cu2+主要位于分子筛的超笼中.在惰性气氛中焙烧活化CuY催化剂,Cu2+自还原为Cu+,氨促进了自还原过程的进行,显著提高了催化剂的活性.焙烧活化温度越高,越有利于超笼中Cu2+→Cu+的自还原过程,使超笼中Cu+的含量增加,CuY催化活性增加.进一步的研究结果表明,Y分子筛超笼中的Cu+是主要的催化活性中心.
採用硝痠銅溶液和NaY分子篩溶液離子交換製備瞭CuY催化劑,通過加入氨水提高交換溶液的pH值以及高溫焙燒活化,顯著提高瞭該催化劑對甲醇氧化羰基化閤成碳痠二甲酯的催化活性,與固相離子交換、沉積和浸漬法製備的催化劑相比,雖然銅的負載量較低,但催化活性較高.通過元素分析、XRD、H2TPR、XPS和Auger電子能譜(Auger electron spectroscopy,AES)等手段對CuY催化劑微觀結構的錶徵結果錶明,在Cu(NO3)2離子交換溶液中加入氨水,可促進Cu2+離子交換的進行,提高CuY催化劑的Cu交換量,併且交換的Cu2+主要位于分子篩的超籠中.在惰性氣氛中焙燒活化CuY催化劑,Cu2+自還原為Cu+,氨促進瞭自還原過程的進行,顯著提高瞭催化劑的活性.焙燒活化溫度越高,越有利于超籠中Cu2+→Cu+的自還原過程,使超籠中Cu+的含量增加,CuY催化活性增加.進一步的研究結果錶明,Y分子篩超籠中的Cu+是主要的催化活性中心.
채용초산동용액화NaY분자사용액리자교환제비료CuY최화제,통과가입안수제고교환용액적pH치이급고온배소활화,현저제고료해최화제대갑순양화탄기화합성탄산이갑지적최화활성,여고상리자교환、침적화침지법제비적최화제상비,수연동적부재량교저,단최화활성교고.통과원소분석、XRD、H2TPR、XPS화Auger전자능보(Auger electron spectroscopy,AES)등수단대CuY최화제미관결구적표정결과표명,재Cu(NO3)2리자교환용액중가입안수,가촉진Cu2+리자교환적진행,제고CuY최화제적Cu교환량,병차교환적Cu2+주요위우분자사적초롱중.재타성기분중배소활화CuY최화제,Cu2+자환원위Cu+,안촉진료자환원과정적진행,현저제고료최화제적활성.배소활화온도월고,월유리우초롱중Cu2+→Cu+적자환원과정,사초롱중Cu+적함량증가,CuY최화활성증가.진일보적연구결과표명,Y분자사초롱중적Cu+시주요적최화활성중심.
