CAJ | 학술논문

采用原位Raman光谱技术,在原料气中的O2未完全耗尽的条件下,对CH4部分氧化制合成气反应的gh/SiO2催化剂床层前部贵金属物种的化学态以及由CH4解离所生成的碳物种进行了表征.在此基础上采用脉冲反应和同位素示踪技术,比较了CH4的部分氧化及其与H2O和CO2的重整等反应对催化剂床层氧化区内CO和H2生成的相对贡献,并将实验结果与Ra-man光谱表征结果进行了关联.结果表明,在600℃下将还原后的4％Rh/SiO2催化剂切入CH4∶O2∶Ar=2∶1∶45原料气,催化剂床层前部未检测到铑氧化物的Raman谱峰,但可清晰检测到源于CH4解离的碳物种；在700℃和接触时间小于1ms的条件下,催化剂床层的氧化区内已有大量CO和H2生成,在相同的实验条件下,CH4与H2O或CO2重整反应对氧化区内合成气生成的贡献则很小；以CH4∶16O2∶H218O∶He=2∶1∶2∶95为原料气的同位素示踪实验结果表明,在原料气中16O2未完全耗尽的情况下,反应产物中C16O的含量占CO生成总量的92.3％,表明CO主要来自CH4的部分氧化反应.上述结果均表明,在O2存在下Rh/SiO2催化剂上CO和H2可以通过CH4直接解离和部分氧化机理生成.
채용원위Raman광보기술,재원료기중적O2미완전모진적조건하,대CH4부분양화제합성기반응적gh/SiO2최화제상층전부귀금속물충적화학태이급유CH4해리소생성적탄물충진행료표정.재차기출상채용맥충반응화동위소시종기술,비교료CH4적부분양화급기여H2O화CO2적중정등반응대최화제상층양화구내CO화H2생성적상대공헌,병장실험결과여Ra-man광보표정결과진행료관련.결과표명,재600℃하장환원후적4％Rh/SiO2최화제절입CH4∶O2∶Ar=2∶1∶45원료기,최화제상층전부미검측도로양화물적Raman보봉,단가청석검측도원우CH4해리적탄물충；재700℃화접촉시간소우1ms적조건하,최화제상층적양화구내이유대량CO화H2생성,재상동적실험조건하,CH4여H2O혹CO2중정반응대양화구내합성기생성적공헌칙흔소；이CH4∶16O2∶H218O∶He=2∶1∶2∶95위원료기적동위소시종실험결과표명,재원료기중16O2미완전모진적정황하,반응산물중C16O적함량점CO생성총량적92.3％,표명CO주요래자CH4적부분양화반응.상술결과균표명,재O2존재하Rh/SiO2최화제상CO화H2가이통과CH4직접해리화부분양화궤리생성.