催化学报
催化學報
최화학보
CHINESE JOURNAL OF CATALYSIS
2003年
1期
22-26
,共5页
张昕%贺德华%张启俭%叶青%徐柏庆%朱起明
張昕%賀德華%張啟儉%葉青%徐柏慶%硃起明
장흔%하덕화%장계검%협청%서백경%주기명
甲烷%选择氧化%甲醛%超细氧化物%钼%二氧化锆%负载型催化剂
甲烷%選擇氧化%甲醛%超細氧化物%鉬%二氧化鋯%負載型催化劑
갑완%선택양화%갑철%초세양화물%목%이양화고%부재형최화제
制备了一系列甲烷选择氧化制甲醛的Mo/ZrO2催化剂.采用催化剂性能评价、BET比表面积测定、XRD、共焦显微激光拉曼光谱、H2-TPR和XPS等方法研究比较了不同Mo担载量催化剂的性能及其结构和性质. 实验结果表明: Mo/ZrO2催化剂具有催化选择氧化甲烷制甲醛的性能,且对甲醛有较高的选择性. 在所考察的范围内,随着催化剂Mo担载量的增加,甲烷的转化率增加,甲醛的选择性增加,甲醛的比活性增加. 随着反应温度的升高,甲烷的转化率增加,甲醛的选择性降低,甲醛比活性升高. Mo/ZrO2催化剂中主要含有ZrO2和Zr(MoO4)2. 催化剂的性能和性质与催化剂中Zr(MoO4)2的性质密切相关. 随着Mo担载量的增加,Zr(MoO4)2晶粒尺寸增大,并且其含量增加; ZrO2晶粒尺寸基本不变. Zr(MoO4)2晶粒尺寸增大和含量增加导致催化剂的比表面积降低,使甲烷选择氧化生成甲醛的钼氧物种增多,催化剂的还原温度升高和表面Mo的配位不饱和程度降低. 从而使得Mo含量较高的催化剂(12%Mo/ZrO2)具有较高的甲烷选择氧化生成甲醛的活性.
製備瞭一繫列甲烷選擇氧化製甲醛的Mo/ZrO2催化劑.採用催化劑性能評價、BET比錶麵積測定、XRD、共焦顯微激光拉曼光譜、H2-TPR和XPS等方法研究比較瞭不同Mo擔載量催化劑的性能及其結構和性質. 實驗結果錶明: Mo/ZrO2催化劑具有催化選擇氧化甲烷製甲醛的性能,且對甲醛有較高的選擇性. 在所攷察的範圍內,隨著催化劑Mo擔載量的增加,甲烷的轉化率增加,甲醛的選擇性增加,甲醛的比活性增加. 隨著反應溫度的升高,甲烷的轉化率增加,甲醛的選擇性降低,甲醛比活性升高. Mo/ZrO2催化劑中主要含有ZrO2和Zr(MoO4)2. 催化劑的性能和性質與催化劑中Zr(MoO4)2的性質密切相關. 隨著Mo擔載量的增加,Zr(MoO4)2晶粒呎吋增大,併且其含量增加; ZrO2晶粒呎吋基本不變. Zr(MoO4)2晶粒呎吋增大和含量增加導緻催化劑的比錶麵積降低,使甲烷選擇氧化生成甲醛的鉬氧物種增多,催化劑的還原溫度升高和錶麵Mo的配位不飽和程度降低. 從而使得Mo含量較高的催化劑(12%Mo/ZrO2)具有較高的甲烷選擇氧化生成甲醛的活性.
제비료일계렬갑완선택양화제갑철적Mo/ZrO2최화제.채용최화제성능평개、BET비표면적측정、XRD、공초현미격광랍만광보、H2-TPR화XPS등방법연구비교료불동Mo담재량최화제적성능급기결구화성질. 실험결과표명: Mo/ZrO2최화제구유최화선택양화갑완제갑철적성능,차대갑철유교고적선택성. 재소고찰적범위내,수착최화제Mo담재량적증가,갑완적전화솔증가,갑철적선택성증가,갑철적비활성증가. 수착반응온도적승고,갑완적전화솔증가,갑철적선택성강저,갑철비활성승고. Mo/ZrO2최화제중주요함유ZrO2화Zr(MoO4)2. 최화제적성능화성질여최화제중Zr(MoO4)2적성질밀절상관. 수착Mo담재량적증가,Zr(MoO4)2정립척촌증대,병차기함량증가; ZrO2정립척촌기본불변. Zr(MoO4)2정립척촌증대화함량증가도치최화제적비표면적강저,사갑완선택양화생성갑철적목양물충증다,최화제적환원온도승고화표면Mo적배위불포화정도강저. 종이사득Mo함량교고적최화제(12%Mo/ZrO2)구유교고적갑완선택양화생성갑철적활성.
