燃料化学学报
燃料化學學報
연료화학학보
JOURNAL OF FUEL CHEMISTRY AND TECHNOLOGY
2005年
2期
241-246
,共6页
马静红%潘大海%马红芳%李瑞丰%谢克昌
馬靜紅%潘大海%馬紅芳%李瑞豐%謝剋昌
마정홍%반대해%마홍방%리서봉%사극창
甲烷两步转化%负载铂催化剂%电子效应%沸石酸性%表面碳物种
甲烷兩步轉化%負載鉑催化劑%電子效應%沸石痠性%錶麵碳物種
갑완량보전화%부재박최화제%전자효응%비석산성%표면탄물충
考察了具有相同金属分散度的Pt/NaY、Pt/HNaY、 Pt/HY、Pt/NaBeta和Pt/HBeta催化剂中沸石载体的酸性对在低温下(≤250℃)甲烷两步等温转化反应以及由甲烷解离吸附产生的表面碳物种分布的影响.由甲烷等温两步转化生成的C2+烃类产物的总量随着载体酸性的增加而明显增加;C2～C6产物的分布也发生了变化.由表面碳物种的程序升温加氢结果表明,在各种催化剂上碳物种的形式是相似的,其总量和具有活性的Cα物种的量均因载体酸性增加而增加,反应性也增大.这种因沸石载体酸性变化而引起的载体效应是由金属和载体的相互作用造成负载在酸性载体上铂粒子的贫电子性而引起,即由金属粒子电子性质的变化而引起的催化性质的变化.
攷察瞭具有相同金屬分散度的Pt/NaY、Pt/HNaY、 Pt/HY、Pt/NaBeta和Pt/HBeta催化劑中沸石載體的痠性對在低溫下(≤250℃)甲烷兩步等溫轉化反應以及由甲烷解離吸附產生的錶麵碳物種分佈的影響.由甲烷等溫兩步轉化生成的C2+烴類產物的總量隨著載體痠性的增加而明顯增加;C2～C6產物的分佈也髮生瞭變化.由錶麵碳物種的程序升溫加氫結果錶明,在各種催化劑上碳物種的形式是相似的,其總量和具有活性的Cα物種的量均因載體痠性增加而增加,反應性也增大.這種因沸石載體痠性變化而引起的載體效應是由金屬和載體的相互作用造成負載在痠性載體上鉑粒子的貧電子性而引起,即由金屬粒子電子性質的變化而引起的催化性質的變化.
고찰료구유상동금속분산도적Pt/NaY、Pt/HNaY、 Pt/HY、Pt/NaBeta화Pt/HBeta최화제중비석재체적산성대재저온하(≤250℃)갑완량보등온전화반응이급유갑완해리흡부산생적표면탄물충분포적영향.유갑완등온량보전화생성적C2+경류산물적총량수착재체산성적증가이명현증가;C2～C6산물적분포야발생료변화.유표면탄물충적정서승온가경결과표명,재각충최화제상탄물충적형식시상사적,기총량화구유활성적Cα물충적량균인재체산성증가이증가,반응성야증대.저충인비석재체산성변화이인기적재체효응시유금속화재체적상호작용조성부재재산성재체상박입자적빈전자성이인기,즉유금속입자전자성질적변화이인기적최화성질적변화.
