物理化学学报
物理化學學報
물이화학학보
ACTA PHYSICO-CHIMICA SINICA
2011年
3期
697-704
,共8页
徐军科%沈利红%周伟%马建新
徐軍科%瀋利紅%週偉%馬建新
서군과%침리홍%주위%마건신
镍%钴%双金属催化剂%沼气重整%制氢%机理
鎳%鈷%雙金屬催化劑%沼氣重整%製氫%機理
얼%고%쌍금속최화제%소기중정%제경%궤리
用传统湿式浸渍法制备了La2O3掺杂的商业γ-Al2O3负载的沼气重整催化剂Ni-Co/La2O3-γ-Al2O3,并用程序升温加氢(TPH)、程序升温氧化(TPO)、程序升温表面反应(TPSR)、程序升温脱附(TPD)及脉冲实验对催化剂进行了表征.结果表明,沼气重整过程中Ni-Co/La2O3-γ-Al2O3催化剂上的表面碳物种主要来源于CH4的裂解,CO2的贡献很小.CH4裂解能够产生三种活性不同的碳物种,即Cα、Cβ与Cγ.随着反应的进行,Cα物种减小而Cβ与Cγ物种增加,且Cγ物种能够转变为惰性的石墨碳.重整反应过程中CH4与CO2的活化能相互促进.催化剂表面的O物种与C反应生成CO或与CHx反应生成CHxO再分解为CO与吸附态的H物种,可能是Ni-Co/La2O3-γ-Al2O3催化剂上沼气重整的速率控制步骤.
用傳統濕式浸漬法製備瞭La2O3摻雜的商業γ-Al2O3負載的沼氣重整催化劑Ni-Co/La2O3-γ-Al2O3,併用程序升溫加氫(TPH)、程序升溫氧化(TPO)、程序升溫錶麵反應(TPSR)、程序升溫脫附(TPD)及脈遲實驗對催化劑進行瞭錶徵.結果錶明,沼氣重整過程中Ni-Co/La2O3-γ-Al2O3催化劑上的錶麵碳物種主要來源于CH4的裂解,CO2的貢獻很小.CH4裂解能夠產生三種活性不同的碳物種,即Cα、Cβ與Cγ.隨著反應的進行,Cα物種減小而Cβ與Cγ物種增加,且Cγ物種能夠轉變為惰性的石墨碳.重整反應過程中CH4與CO2的活化能相互促進.催化劑錶麵的O物種與C反應生成CO或與CHx反應生成CHxO再分解為CO與吸附態的H物種,可能是Ni-Co/La2O3-γ-Al2O3催化劑上沼氣重整的速率控製步驟.
용전통습식침지법제비료La2O3참잡적상업γ-Al2O3부재적소기중정최화제Ni-Co/La2O3-γ-Al2O3,병용정서승온가경(TPH)、정서승온양화(TPO)、정서승온표면반응(TPSR)、정서승온탈부(TPD)급맥충실험대최화제진행료표정.결과표명,소기중정과정중Ni-Co/La2O3-γ-Al2O3최화제상적표면탄물충주요래원우CH4적렬해,CO2적공헌흔소.CH4렬해능구산생삼충활성불동적탄물충,즉Cα、Cβ여Cγ.수착반응적진행,Cα물충감소이Cβ여Cγ물충증가,차Cγ물충능구전변위타성적석묵탄.중정반응과정중CH4여CO2적활화능상호촉진.최화제표면적O물충여C반응생성CO혹여CHx반응생성CHxO재분해위CO여흡부태적H물충,가능시Ni-Co/La2O3-γ-Al2O3최화제상소기중정적속솔공제보취.
