CAJ | 학술논문

用自行制备的碳纳米管(CNTs)作为促进剂,研制出一类高效甲醇合成催化剂CuiZnjAlk-OX-wt%CNTs,评价它们对CO/CO2加氢成甲醇的催化活性,并与非CNTs促进的相应体系作对比研究.实验发现,碳纳米管能显著地促进甲醇合成反应活性的提高.在493 K,5.0 MPa,H2/CO/CO2/N2 = 62/30/5/3 (V/V),GHSV＝8 000 h-1的反应条件下,在Cu6Zn3Al1-OX-12.5wt%CNTs催化剂上,甲醇的时空产率达1 064 mg h-1 (g-catal)-1;产物中甲醇的选择性达98%以上;而在相同的制备和反应条件下、在非促进相应催化剂Cu6Zn3Al1-OX上,甲醇的时空产率只达729 mg h-1 (g-catal)-1.H2-TPD观测揭示,常压下在CNTs材料、以及CNTs促进催化剂CuiZnjAlk-OX-wt%CNTs上,可以吸附存储着数量相当可观、在423～573 K温度范围处于可逆吸、脱附的吸附氢物种.这一特性将有助于在甲醇合成反应条件下,营造较高氢稳态浓度的表面氛围,以有利于提高表面加氢反应的速率;与此同时,很可能由于加氢活性的提高,使得碳纳米管促进催化剂上甲醇合成反应所需温度比非促进的相应体系下降15～25 K,这在相当大程度上将有利于提高CO的平衡转化率和甲醇的平衡产率.本文结果表明,碳纳米管对H2优异的吸附、活化及存储性能对于促进其所改进催化剂上甲醇合成反应活性的显著提高,起着关键作用.
용자행제비적탄납미관(CNTs)작위촉진제,연제출일류고효갑순합성최화제CuiZnjAlk-OX-wt%CNTs,평개타문대CO/CO2가경성갑순적최화활성,병여비CNTs촉진적상응체계작대비연구.실험발현,탄납미관능현저지촉진갑순합성반응활성적제고.재493 K,5.0 MPa,H2/CO/CO2/N2 = 62/30/5/3 (V/V),GHSV＝8 000 h-1적반응조건하,재Cu6Zn3Al1-OX-12.5wt%CNTs최화제상,갑순적시공산솔체1 064 mg h-1 (g-catal)-1;산물중갑순적선택성체98%이상;이재상동적제비화반응조건하、재비촉진상응최화제Cu6Zn3Al1-OX상,갑순적시공산솔지체729 mg h-1 (g-catal)-1.H2-TPD관측게시,상압하재CNTs재료、이급CNTs촉진최화제CuiZnjAlk-OX-wt%CNTs상,가이흡부존저착수량상당가관、재423～573 K온도범위처우가역흡、탈부적흡부경물충.저일특성장유조우재갑순합성반응조건하,영조교고경은태농도적표면분위,이유리우제고표면가경반응적속솔;여차동시,흔가능유우가경활성적제고,사득탄납미관촉진최화제상갑순합성반응소수온도비비촉진적상응체계하강15～25 K,저재상당대정도상장유리우제고CO적평형전화솔화갑순적평형산솔.본문결과표명,탄납미관대H2우이적흡부、활화급존저성능대우촉진기소개진최화제상갑순합성반응활성적현저제고,기착관건작용.