CAJ | 학술논문

采用单位键指标-二次指数势(UBI-QEP)方法对模型催化剂Co(0001)晶面进行了费-托(F-T)合成反应的反应能学分析,发现以不含氧的CxHy,s 作为中间体的表面碳化物机理在能量上较为合理,而CH2,s 作为链增长单体的链增长方式是能量上最有利的F-T合成反应途径. 在Co/ZrO2/SiO2催化剂上的非稳态实验研究中发现,在F-T合成的操作温度范围内,H2O的生成是主要的表面O的移去方式; CO解离和表面碳物种Cs加氢可能是F-T合成中的重要速控步骤; 链增长过程是F-T合成反应中较快的基元反应步骤; 甲烷的生成具有多种不同活性的表面前驱体,导致生成的甲烷严重偏离经典的ASF分布规律. 结合F-T合成表面反应的研究结果,初步确定了F-T合成动力学研究中需要考虑的机理模型的范围是以CO解离和表面碳物种Cs加氢为速控步骤,以CH2,s 插入为链增长途径的表面碳化物机理. 该结果缩小了待选动力学模型的范围.
채용단위건지표-이차지수세(UBI-QEP)방법대모형최화제Co(0001)정면진행료비-탁(F-T)합성반응적반응능학분석,발현이불함양적CxHy,s 작위중간체적표면탄화물궤리재능량상교위합리,이CH2,s 작위련증장단체적련증장방식시능량상최유리적F-T합성반응도경. 재Co/ZrO2/SiO2최화제상적비은태실험연구중발현,재F-T합성적조작온도범위내,H2O적생성시주요적표면O적이거방식; CO해리화표면탄물충Cs가경가능시F-T합성중적중요속공보취; 련증장과정시F-T합성반응중교쾌적기원반응보취; 갑완적생성구유다충불동활성적표면전구체,도치생성적갑완엄중편리경전적ASF분포규률. 결합F-T합성표면반응적연구결과,초보학정료F-T합성동역학연구중수요고필적궤리모형적범위시이CO해리화표면탄물충Cs가경위속공보취,이CH2,s 삽입위련증장도경적표면탄화물궤리. 해결과축소료대선동역학모형적범위.