石油与天然气化工
石油與天然氣化工
석유여천연기화공
CHEMICAL ENGINEERING OF OIL AND GAS
2006年
2期
107-109
,共3页
邱广敏%黄宝丽%王新民%李祥同
邱廣敏%黃寶麗%王新民%李祥同
구엄민%황보려%왕신민%리상동
密度泛函理论%H2S%ZSM-5沸石分子筛%模型簇
密度汎函理論%H2S%ZSM-5沸石分子篩%模型簇
밀도범함이론%H2S%ZSM-5비석분자사%모형족
采用密度泛函理论和模型簇法研究了H2S和ZSM-5沸石分子筛的相互作用.对H2S吸附在硅羟基H3SiOH上可能的两种极限配位方式及吸附在沸石模型簇H3Si(OH)Al(OH)2SiH3桥羟基B酸可能的两种极限配位方式进行了比较分析.所有模型簇采用B3LYP混合方法对氢原子在3-21G基组水平上,对硅原子、铝原子、氧原子、硫原子在6-31G(d)基组水平上进行了全优化和频率分析.着重考察了H2S与硅羟基及分子筛模型簇不同配位方式所形成的配合物的结构和能量变化.计算结果表明,由于在形成H2S-沸石和H2S-硅羟基配合物的结构和性质变化不明显,它们之间的作用力为范德华作用力.从H2S在沸石分子筛的桥羟基和硅羟基与H2S相互作用的吸附热可以推断,H2S优先吸附在桥羟基上.
採用密度汎函理論和模型簇法研究瞭H2S和ZSM-5沸石分子篩的相互作用.對H2S吸附在硅羥基H3SiOH上可能的兩種極限配位方式及吸附在沸石模型簇H3Si(OH)Al(OH)2SiH3橋羥基B痠可能的兩種極限配位方式進行瞭比較分析.所有模型簇採用B3LYP混閤方法對氫原子在3-21G基組水平上,對硅原子、鋁原子、氧原子、硫原子在6-31G(d)基組水平上進行瞭全優化和頻率分析.著重攷察瞭H2S與硅羥基及分子篩模型簇不同配位方式所形成的配閤物的結構和能量變化.計算結果錶明,由于在形成H2S-沸石和H2S-硅羥基配閤物的結構和性質變化不明顯,它們之間的作用力為範德華作用力.從H2S在沸石分子篩的橋羥基和硅羥基與H2S相互作用的吸附熱可以推斷,H2S優先吸附在橋羥基上.
채용밀도범함이론화모형족법연구료H2S화ZSM-5비석분자사적상호작용.대H2S흡부재규간기H3SiOH상가능적량충겁한배위방식급흡부재비석모형족H3Si(OH)Al(OH)2SiH3교간기B산가능적량충겁한배위방식진행료비교분석.소유모형족채용B3LYP혼합방법대경원자재3-21G기조수평상,대규원자、려원자、양원자、류원자재6-31G(d)기조수평상진행료전우화화빈솔분석.착중고찰료H2S여규간기급분자사모형족불동배위방식소형성적배합물적결구화능량변화.계산결과표명,유우재형성H2S-비석화H2S-규간기배합물적결구화성질변화불명현,타문지간적작용력위범덕화작용력.종H2S재비석분자사적교간기화규간기여H2S상호작용적흡부열가이추단,H2S우선흡부재교간기상.
