物理化学学报
物理化學學報
물이화학학보
ACTA PHYSICO-CHIMICA SINICA
2011年
8期
1816-1822
,共7页
姚淑娟%邵鑫%崔守鑫%赵建伟%周成冈
姚淑娟%邵鑫%崔守鑫%趙建偉%週成岡
요숙연%소흠%최수흠%조건위%주성강
密度泛函理论%y-Al203(001)表面%Pt原子%吸附能%迁移
密度汎函理論%y-Al203(001)錶麵%Pt原子%吸附能%遷移
밀도범함이론%y-Al203(001)표면%Pt원자%흡부능%천이
采用密度泛函理论(DFT)中广义梯度近似(GGA)方法,对Pt原子与y-Al2O3(001)面的相互作用及迁移性能进行了研究.分析了各种可能吸附位及吸附构型的松弛和变形现象,吸附能和迁移能垒的计算结果表明:Pt团簇能够稳定吸附在该表面.Pt原子在表面O位的吸附能明显较高,这主要是由Pt向基底O原子转移了电子所致.电荷布居分析表明,Pt原子显电正性,Pt和Al原子之间存在排斥作用,导致与Al原子产生较弱相互作用.计算的平均吸附能大小依赖于Pt团簇的大小和形状,总体趋势是随着Pt原子数增多,吸附能降低.Pt原子在y-Al2O3(001)表面迁移过程所需克服的迁移能垒最高值为0.51 eV.随着吸附的Pt原子数增多,更倾向于形成Pt团簇.因此,Pt原子在y-Al2O,(001)表面的吸附演变不可能形成光滑、均匀平铺的吸附构型,而在一定条件下容易出现团聚.
採用密度汎函理論(DFT)中廣義梯度近似(GGA)方法,對Pt原子與y-Al2O3(001)麵的相互作用及遷移性能進行瞭研究.分析瞭各種可能吸附位及吸附構型的鬆弛和變形現象,吸附能和遷移能壘的計算結果錶明:Pt糰簇能夠穩定吸附在該錶麵.Pt原子在錶麵O位的吸附能明顯較高,這主要是由Pt嚮基底O原子轉移瞭電子所緻.電荷佈居分析錶明,Pt原子顯電正性,Pt和Al原子之間存在排斥作用,導緻與Al原子產生較弱相互作用.計算的平均吸附能大小依賴于Pt糰簇的大小和形狀,總體趨勢是隨著Pt原子數增多,吸附能降低.Pt原子在y-Al2O3(001)錶麵遷移過程所需剋服的遷移能壘最高值為0.51 eV.隨著吸附的Pt原子數增多,更傾嚮于形成Pt糰簇.因此,Pt原子在y-Al2O,(001)錶麵的吸附縯變不可能形成光滑、均勻平鋪的吸附構型,而在一定條件下容易齣現糰聚.
채용밀도범함이론(DFT)중엄의제도근사(GGA)방법,대Pt원자여y-Al2O3(001)면적상호작용급천이성능진행료연구.분석료각충가능흡부위급흡부구형적송이화변형현상,흡부능화천이능루적계산결과표명:Pt단족능구은정흡부재해표면.Pt원자재표면O위적흡부능명현교고,저주요시유Pt향기저O원자전이료전자소치.전하포거분석표명,Pt원자현전정성,Pt화Al원자지간존재배척작용,도치여Al원자산생교약상호작용.계산적평균흡부능대소의뢰우Pt단족적대소화형상,총체추세시수착Pt원자수증다,흡부능강저.Pt원자재y-Al2O3(001)표면천이과정소수극복적천이능루최고치위0.51 eV.수착흡부적Pt원자수증다,경경향우형성Pt단족.인차,Pt원자재y-Al2O,(001)표면적흡부연변불가능형성광활、균균평포적흡부구형,이재일정조건하용역출현단취.
