催化学报
催化學報
최화학보
CHINESE JOURNAL OF CATALYSIS
2003年
3期
169-174
,共6页
王海辉%丛铀%杨维慎%林励吾
王海輝%叢鈾%楊維慎%林勵吾
왕해휘%총유%양유신%림려오
钙钛矿%氧分离膜%甲烷%氧化偶联%膜反应器
鈣鈦礦%氧分離膜%甲烷%氧化偶聯%膜反應器
개태광%양분리막%갑완%양화우련%막반응기
混合导体透氧膜是一类同时具有电子和氧离子两类导电性的陶瓷膜. 在高温下,氧会以氧离子的形式透过透氧膜,因此在膜表面存在丰富的氧物种(O-,O-2,O2-2和O2-),这些氧物种能够提高甲烷氧化偶联(OCM)反应的C2选择性. 采用挤压的方法制备出致密的Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-δ(BSCFO)透氧膜管,并考察了此透氧膜管对OCM反应的催化性能. 发现BSCFO的C2生成速率比La0.6Sr0.4Co0.8Fe0.2O3-δ(LSCFO)和La-Ba-Co-Fe-O(LBCFO)要高得多,其原因主要是由于BSCFO中的氧空缺浓度比较高. 高的氧空缺浓度不仅能够加速氧离子的传输,而且能够提高甲烷分子的活化速度,所以BSCFO具有比LSCFO和LBCFO更好的催化性能. C2生成速率随着反应温度及原料气中甲烷浓度的升高而升高,C2选择性取决于氧离子结合与OCM反应竞争的结果,高的氧离子结合速率会降低C2选择性. 甲烷转化率随着富氧侧氧分压的升高而升高,但C2选择性则随着氧分压的升高而降低. 这说明在OCM过程中气相反应起着重要的作用.
混閤導體透氧膜是一類同時具有電子和氧離子兩類導電性的陶瓷膜. 在高溫下,氧會以氧離子的形式透過透氧膜,因此在膜錶麵存在豐富的氧物種(O-,O-2,O2-2和O2-),這些氧物種能夠提高甲烷氧化偶聯(OCM)反應的C2選擇性. 採用擠壓的方法製備齣緻密的Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-δ(BSCFO)透氧膜管,併攷察瞭此透氧膜管對OCM反應的催化性能. 髮現BSCFO的C2生成速率比La0.6Sr0.4Co0.8Fe0.2O3-δ(LSCFO)和La-Ba-Co-Fe-O(LBCFO)要高得多,其原因主要是由于BSCFO中的氧空缺濃度比較高. 高的氧空缺濃度不僅能夠加速氧離子的傳輸,而且能夠提高甲烷分子的活化速度,所以BSCFO具有比LSCFO和LBCFO更好的催化性能. C2生成速率隨著反應溫度及原料氣中甲烷濃度的升高而升高,C2選擇性取決于氧離子結閤與OCM反應競爭的結果,高的氧離子結閤速率會降低C2選擇性. 甲烷轉化率隨著富氧側氧分壓的升高而升高,但C2選擇性則隨著氧分壓的升高而降低. 這說明在OCM過程中氣相反應起著重要的作用.
혼합도체투양막시일류동시구유전자화양리자량류도전성적도자막. 재고온하,양회이양리자적형식투과투양막,인차재막표면존재봉부적양물충(O-,O-2,O2-2화O2-),저사양물충능구제고갑완양화우련(OCM)반응적C2선택성. 채용제압적방법제비출치밀적Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-δ(BSCFO)투양막관,병고찰료차투양막관대OCM반응적최화성능. 발현BSCFO적C2생성속솔비La0.6Sr0.4Co0.8Fe0.2O3-δ(LSCFO)화La-Ba-Co-Fe-O(LBCFO)요고득다,기원인주요시유우BSCFO중적양공결농도비교고. 고적양공결농도불부능구가속양리자적전수,이차능구제고갑완분자적활화속도,소이BSCFO구유비LSCFO화LBCFO경호적최화성능. C2생성속솔수착반응온도급원료기중갑완농도적승고이승고,C2선택성취결우양리자결합여OCM반응경쟁적결과,고적양리자결합속솔회강저C2선택성. 갑완전화솔수착부양측양분압적승고이승고,단C2선택성칙수착양분압적승고이강저. 저설명재OCM과정중기상반응기착중요적작용.