催化学报
催化學報
최화학보
CHINESE JOURNAL OF CATALYSIS
2009年
3期
207-212
,共6页
汤清虎%吴成明%黄晓娜%杨艳辉
湯清虎%吳成明%黃曉娜%楊豔輝
탕청호%오성명%황효나%양염휘
锰%铈%复合氧化物%芳香醇%选择氧化%分子氧
錳%鈰%複閤氧化物%芳香醇%選擇氧化%分子氧
맹%시%복합양화물%방향순%선택양화%분자양
采用氧化还原-沉淀法制备了一系列不同Mn/Ce摩尔比的Mn-Ce-O催化剂,并以分子氧为氧化剂考察了催化剂对芳香醇选择氧化反应的催化性能.当n(Mn)/n(Ce)=10时,Mn-Ce-O的催化活性最高,100℃下反应1 h时苯甲醇转化率为96.6%,催化剂的质量比活性可达19.3 mmol/(g·h).该催化剂可循环使用6次以上而其催化活性无明显降低.采用粉末X射线衍射、N2物理吸附、X射线吸收光谱和程序升温还原等手段对Mn-Ce-O催化剂进行了表征.结果表明,以Mn3+和Mn4+共存的非晶态MnOx是活化分子氧及氧化芳香醇的主要活性组分,高分散在非晶态MnOx表面的CeOx对催化剂性能有重要影响,添加少量的Ce能增大催化剂的比表面积,促进MnOx的还原,提高其表面氧中心的恢复能力,从而显著提高催化剂活性和循环使用性能.
採用氧化還原-沉澱法製備瞭一繫列不同Mn/Ce摩爾比的Mn-Ce-O催化劑,併以分子氧為氧化劑攷察瞭催化劑對芳香醇選擇氧化反應的催化性能.噹n(Mn)/n(Ce)=10時,Mn-Ce-O的催化活性最高,100℃下反應1 h時苯甲醇轉化率為96.6%,催化劑的質量比活性可達19.3 mmol/(g·h).該催化劑可循環使用6次以上而其催化活性無明顯降低.採用粉末X射線衍射、N2物理吸附、X射線吸收光譜和程序升溫還原等手段對Mn-Ce-O催化劑進行瞭錶徵.結果錶明,以Mn3+和Mn4+共存的非晶態MnOx是活化分子氧及氧化芳香醇的主要活性組分,高分散在非晶態MnOx錶麵的CeOx對催化劑性能有重要影響,添加少量的Ce能增大催化劑的比錶麵積,促進MnOx的還原,提高其錶麵氧中心的恢複能力,從而顯著提高催化劑活性和循環使用性能.
채용양화환원-침정법제비료일계렬불동Mn/Ce마이비적Mn-Ce-O최화제,병이분자양위양화제고찰료최화제대방향순선택양화반응적최화성능.당n(Mn)/n(Ce)=10시,Mn-Ce-O적최화활성최고,100℃하반응1 h시분갑순전화솔위96.6%,최화제적질량비활성가체19.3 mmol/(g·h).해최화제가순배사용6차이상이기최화활성무명현강저.채용분말X사선연사、N2물리흡부、X사선흡수광보화정서승온환원등수단대Mn-Ce-O최화제진행료표정.결과표명,이Mn3+화Mn4+공존적비정태MnOx시활화분자양급양화방향순적주요활성조분,고분산재비정태MnOx표면적CeOx대최화제성능유중요영향,첨가소량적Ce능증대최화제적비표면적,촉진MnOx적환원,제고기표면양중심적회복능력,종이현저제고최화제활성화순배사용성능.
