催化学报
催化學報
최화학보
CHINESE JOURNAL OF CATALYSIS
2007年
2期
124-130
,共7页
钯%氧化钒%氧化硅%表面复合物%二氧化碳%异丁烷%氧化脱氢%异丁烯
鈀%氧化釩%氧化硅%錶麵複閤物%二氧化碳%異丁烷%氧化脫氫%異丁烯
파%양화범%양화규%표면복합물%이양화탄%이정완%양화탈경%이정희
利用表面化学反应改性法制备了不同V2O5负载量的V2O5-SiO2表面复合物载体,进而采用等体积浸渍法制备了负载型Pd催化剂. 用N2吸附、 X射线衍射、透射电镜、 X射线光电子能谱、程序升温脱附、化学吸附-红外光谱和微反技术对系列Pd/V2O5-SiO2催化剂的比表面积、晶相结构、价态、异丁烷的化学吸附性能和CO2部分氧化异丁烷制异丁烯的催化性能进行了研究. 结果表明, Pd/V2O5-SiO2催化剂中的钒以V5+形式存在, V5+在催化剂表面形成活性位V = O, 其中 V = O 晶格氧与 i-C4H10 分子的- CH3 和- CH 中的H产生化学吸附作用;催化剂中金属Pd与V4+协同作用使CO2在催化剂上产生了卧式吸附态;晶格氧参加了催化氧化反应,催化剂中 V5+(←→)V4+ 的变化构成了催化反应的氧化还原过程. 在525 ℃, CO2/i-C4H10 体积比为1和空速为 1 200 h-1 的条件下,以Pd/25%V2O5-SiO2为催化剂时异丁烷转化率为22.8%, 异丁烯选择性为89.1%.
利用錶麵化學反應改性法製備瞭不同V2O5負載量的V2O5-SiO2錶麵複閤物載體,進而採用等體積浸漬法製備瞭負載型Pd催化劑. 用N2吸附、 X射線衍射、透射電鏡、 X射線光電子能譜、程序升溫脫附、化學吸附-紅外光譜和微反技術對繫列Pd/V2O5-SiO2催化劑的比錶麵積、晶相結構、價態、異丁烷的化學吸附性能和CO2部分氧化異丁烷製異丁烯的催化性能進行瞭研究. 結果錶明, Pd/V2O5-SiO2催化劑中的釩以V5+形式存在, V5+在催化劑錶麵形成活性位V = O, 其中 V = O 晶格氧與 i-C4H10 分子的- CH3 和- CH 中的H產生化學吸附作用;催化劑中金屬Pd與V4+協同作用使CO2在催化劑上產生瞭臥式吸附態;晶格氧參加瞭催化氧化反應,催化劑中 V5+(←→)V4+ 的變化構成瞭催化反應的氧化還原過程. 在525 ℃, CO2/i-C4H10 體積比為1和空速為 1 200 h-1 的條件下,以Pd/25%V2O5-SiO2為催化劑時異丁烷轉化率為22.8%, 異丁烯選擇性為89.1%.
이용표면화학반응개성법제비료불동V2O5부재량적V2O5-SiO2표면복합물재체,진이채용등체적침지법제비료부재형Pd최화제. 용N2흡부、 X사선연사、투사전경、 X사선광전자능보、정서승온탈부、화학흡부-홍외광보화미반기술대계렬Pd/V2O5-SiO2최화제적비표면적、정상결구、개태、이정완적화학흡부성능화CO2부분양화이정완제이정희적최화성능진행료연구. 결과표명, Pd/V2O5-SiO2최화제중적범이V5+형식존재, V5+재최화제표면형성활성위V = O, 기중 V = O 정격양여 i-C4H10 분자적- CH3 화- CH 중적H산생화학흡부작용;최화제중금속Pd여V4+협동작용사CO2재최화제상산생료와식흡부태;정격양삼가료최화양화반응,최화제중 V5+(←→)V4+ 적변화구성료최화반응적양화환원과정. 재525 ℃, CO2/i-C4H10 체적비위1화공속위 1 200 h-1 적조건하,이Pd/25%V2O5-SiO2위최화제시이정완전화솔위22.8%, 이정희선택성위89.1%.
