化学学报
化學學報
화학학보
ACTA CHIMICA SINICA
2008年
9期
1028-1036
,共9页
DFT/B3LYP%团簇镶嵌模型%Pd(Cu)/MgO表面%缺陷%CO/O2吸附
DFT/B3LYP%糰簇鑲嵌模型%Pd(Cu)/MgO錶麵%缺陷%CO/O2吸附
DFT/B3LYP%단족양감모형%Pd(Cu)/MgO표면%결함%CO/O2흡부
采用固体镶嵌势能模型和DFT/B3LYP方法研究了在Pd/MgO和Cu/MgO表面吸附CO和O2分子的电子性质.计算结果表明,在完美MgO(100)表面Pd原子对CO和O2的吸附能分别为206.5和84.8 kJ/mol,因此可知Pd原子更容易吸附CO分子;而当Pd原子附着于有氧缺陷的MgO表面时,它对两种分子的吸附都非常弱.相反,附着于MgO表面的Cu原子对O2分子的吸附更为有利,其吸附能在140～155 kJ/mol之间.研究结果还表明,对于双分子吸附体系,即CO+CO,CO+O2,O2+O2体系,双分子之间的结合力可减小完美MgO表面上Pd原子与被吸附分子的相互作用,使吸附能减少了46～96 kJ/mol.而对于在MgO表面上的Cu原子,只有O2+O2体系使吸附能减少了大约50～71 kJ/mol.
採用固體鑲嵌勢能模型和DFT/B3LYP方法研究瞭在Pd/MgO和Cu/MgO錶麵吸附CO和O2分子的電子性質.計算結果錶明,在完美MgO(100)錶麵Pd原子對CO和O2的吸附能分彆為206.5和84.8 kJ/mol,因此可知Pd原子更容易吸附CO分子;而噹Pd原子附著于有氧缺陷的MgO錶麵時,它對兩種分子的吸附都非常弱.相反,附著于MgO錶麵的Cu原子對O2分子的吸附更為有利,其吸附能在140～155 kJ/mol之間.研究結果還錶明,對于雙分子吸附體繫,即CO+CO,CO+O2,O2+O2體繫,雙分子之間的結閤力可減小完美MgO錶麵上Pd原子與被吸附分子的相互作用,使吸附能減少瞭46～96 kJ/mol.而對于在MgO錶麵上的Cu原子,隻有O2+O2體繫使吸附能減少瞭大約50～71 kJ/mol.
채용고체양감세능모형화DFT/B3LYP방법연구료재Pd/MgO화Cu/MgO표면흡부CO화O2분자적전자성질.계산결과표명,재완미MgO(100)표면Pd원자대CO화O2적흡부능분별위206.5화84.8 kJ/mol,인차가지Pd원자경용역흡부CO분자;이당Pd원자부착우유양결함적MgO표면시,타대량충분자적흡부도비상약.상반,부착우MgO표면적Cu원자대O2분자적흡부경위유리,기흡부능재140～155 kJ/mol지간.연구결과환표명,대우쌍분자흡부체계,즉CO+CO,CO+O2,O2+O2체계,쌍분자지간적결합력가감소완미MgO표면상Pd원자여피흡부분자적상호작용,사흡부능감소료46～96 kJ/mol.이대우재MgO표면상적Cu원자,지유O2+O2체계사흡부능감소료대약50～71 kJ/mol.
