化学学报
化學學報
화학학보
ACTA CHIMICA SINICA
2004年
18期
1721-1728
,共8页
沈炳顺%武小满%张鸿斌%林国栋%董鑫
瀋炳順%武小滿%張鴻斌%林國棟%董鑫
침병순%무소만%장홍빈%림국동%동흠
多壁碳纳米管%Ni-修饰多壁碳纳米管%M修饰碳纳米管促进的Cu基催化剂%甲醇合成
多壁碳納米管%Ni-脩飾多壁碳納米管%M脩飾碳納米管促進的Cu基催化劑%甲醇閤成
다벽탄납미관%Ni-수식다벽탄납미관%M수식탄납미관촉진적Cu기최화제%갑순합성
利用化学还原沉积法,制备一类Ni高度分散/修饰的多壁碳纳米管基新型材料y%Ni/MWCNT(y%为质量百分数),并用其作为促进剂,制备共沉淀型y%Ni/MWCNT促进的合成气高效合成甲醇Cu-ZnO-Al2O催化剂,Cu6Zn3Al1-x%(y%Ni/MWCNT)(x%为质量百分数).实验发现,Ni对MWCNT的预修饰能明显地提高单纯MWCNT促进的Cu-ZnO-A12O3催化剂对合成气转化为甲醇的催化活性.在2.0 MPa,493 K,V(H2):V(CO):V(CO2):V(N2)=62:30:5:3,GHSV=2700 mL(STP)·h-1·(g-cat.)-1的反应条件下,所观测CO转化率达34%,相应甲醇时空产率为442 mg·h-1·(g-cat.)-1,分别是非促进的基质催化剂Cu6Zn3Al1[最佳操作温度513 K时为320 mg·h-1·(g-cat.)-1]和单纯MWCNT促进的催化剂Cu6Zn3Al1-12.5%MWCNT[最佳操作温度503 K时为378 mg·h-1·(g-cat.)-1]的1.38和1.17倍.在反应温度≤503 K时产物中甲醇的选择性≥98%;当反应温度>503 K时有可观量CH4的生成,其选择性随催化剂中M含量及反应温度上升而增加.为兼获较高的CO转化率及相应甲醇选择性,催化剂的组成以Cu6Zn3Al1-12.5%(8%Ni/MWCNT)为佳,反应温度以~493 K为宜.结合催化体系的表征(XRD,TPR,TPD)等结果,讨论了y%Ni/MWCNT促进剂的作用本质.
利用化學還原沉積法,製備一類Ni高度分散/脩飾的多壁碳納米管基新型材料y%Ni/MWCNT(y%為質量百分數),併用其作為促進劑,製備共沉澱型y%Ni/MWCNT促進的閤成氣高效閤成甲醇Cu-ZnO-Al2O催化劑,Cu6Zn3Al1-x%(y%Ni/MWCNT)(x%為質量百分數).實驗髮現,Ni對MWCNT的預脩飾能明顯地提高單純MWCNT促進的Cu-ZnO-A12O3催化劑對閤成氣轉化為甲醇的催化活性.在2.0 MPa,493 K,V(H2):V(CO):V(CO2):V(N2)=62:30:5:3,GHSV=2700 mL(STP)·h-1·(g-cat.)-1的反應條件下,所觀測CO轉化率達34%,相應甲醇時空產率為442 mg·h-1·(g-cat.)-1,分彆是非促進的基質催化劑Cu6Zn3Al1[最佳操作溫度513 K時為320 mg·h-1·(g-cat.)-1]和單純MWCNT促進的催化劑Cu6Zn3Al1-12.5%MWCNT[最佳操作溫度503 K時為378 mg·h-1·(g-cat.)-1]的1.38和1.17倍.在反應溫度≤503 K時產物中甲醇的選擇性≥98%;噹反應溫度>503 K時有可觀量CH4的生成,其選擇性隨催化劑中M含量及反應溫度上升而增加.為兼穫較高的CO轉化率及相應甲醇選擇性,催化劑的組成以Cu6Zn3Al1-12.5%(8%Ni/MWCNT)為佳,反應溫度以~493 K為宜.結閤催化體繫的錶徵(XRD,TPR,TPD)等結果,討論瞭y%Ni/MWCNT促進劑的作用本質.
이용화학환원침적법,제비일류Ni고도분산/수식적다벽탄납미관기신형재료y%Ni/MWCNT(y%위질량백분수),병용기작위촉진제,제비공침정형y%Ni/MWCNT촉진적합성기고효합성갑순Cu-ZnO-Al2O최화제,Cu6Zn3Al1-x%(y%Ni/MWCNT)(x%위질량백분수).실험발현,Ni대MWCNT적예수식능명현지제고단순MWCNT촉진적Cu-ZnO-A12O3최화제대합성기전화위갑순적최화활성.재2.0 MPa,493 K,V(H2):V(CO):V(CO2):V(N2)=62:30:5:3,GHSV=2700 mL(STP)·h-1·(g-cat.)-1적반응조건하,소관측CO전화솔체34%,상응갑순시공산솔위442 mg·h-1·(g-cat.)-1,분별시비촉진적기질최화제Cu6Zn3Al1[최가조작온도513 K시위320 mg·h-1·(g-cat.)-1]화단순MWCNT촉진적최화제Cu6Zn3Al1-12.5%MWCNT[최가조작온도503 K시위378 mg·h-1·(g-cat.)-1]적1.38화1.17배.재반응온도≤503 K시산물중갑순적선택성≥98%;당반응온도>503 K시유가관량CH4적생성,기선택성수최화제중M함량급반응온도상승이증가.위겸획교고적CO전화솔급상응갑순선택성,최화제적조성이Cu6Zn3Al1-12.5%(8%Ni/MWCNT)위가,반응온도이~493 K위의.결합최화체계적표정(XRD,TPR,TPD)등결과,토론료y%Ni/MWCNT촉진제적작용본질.