无机化学学报
無機化學學報
무궤화학학보
JOURNAL OF INORGANIC CHEMISTRY
2011年
9期
1758-1764
,共7页
丙烷%氧化脱氢%钒氧物种%程序升温表面反应%紫外漫反射
丙烷%氧化脫氫%釩氧物種%程序升溫錶麵反應%紫外漫反射
병완%양화탈경%범양물충%정서승온표면반응%자외만반사
研究了钒负载不同氧化硅载体(Silica-gel,SBA-15,MCM-41,fumed-SiO2,Nano-SiO2)的丙烷氧化脱氢(ODH)催化剂的结构特征和催化性能,结合催化剂的程序升温表面反应(TPSR)的差热热重质谱(TG-DSC-MS)和原位紫外漫反射光谱(UV-vis DRS)等技术,研究钒在载体上的分散度和晶格氧的反应性.结果表明:负载型钒氧化物催化剂的活性取决于钒在不同硅基载体上的分散度,高度分散的隔离的四配位V5+是丙烷氧化脱氢的活性位.C3H6选择性主要与催化剂的平均孔径相关联,平均孔径越小,产物C3H6越易发生深度氧化.另外,不同氧化硅载体晶格氧与钒的结合强度对C3H6的选择性也产生影响,结合力较弱的V-O-Si中的晶格氧是丙烷氧化脱氢的燃烧位,且燃烧温度随晶格氧与钒、硅结合强度的减小而降低.而与钒结合力较强的V=O和V-O-V中的晶格氧是丙烷氧化脱氢的选择氧化位.硅基载体形貌和结构的不同导致负载型钒氧化物催化剂丙烷氧化脱氢活性和选择性发生差异.
研究瞭釩負載不同氧化硅載體(Silica-gel,SBA-15,MCM-41,fumed-SiO2,Nano-SiO2)的丙烷氧化脫氫(ODH)催化劑的結構特徵和催化性能,結閤催化劑的程序升溫錶麵反應(TPSR)的差熱熱重質譜(TG-DSC-MS)和原位紫外漫反射光譜(UV-vis DRS)等技術,研究釩在載體上的分散度和晶格氧的反應性.結果錶明:負載型釩氧化物催化劑的活性取決于釩在不同硅基載體上的分散度,高度分散的隔離的四配位V5+是丙烷氧化脫氫的活性位.C3H6選擇性主要與催化劑的平均孔徑相關聯,平均孔徑越小,產物C3H6越易髮生深度氧化.另外,不同氧化硅載體晶格氧與釩的結閤彊度對C3H6的選擇性也產生影響,結閤力較弱的V-O-Si中的晶格氧是丙烷氧化脫氫的燃燒位,且燃燒溫度隨晶格氧與釩、硅結閤彊度的減小而降低.而與釩結閤力較彊的V=O和V-O-V中的晶格氧是丙烷氧化脫氫的選擇氧化位.硅基載體形貌和結構的不同導緻負載型釩氧化物催化劑丙烷氧化脫氫活性和選擇性髮生差異.
연구료범부재불동양화규재체(Silica-gel,SBA-15,MCM-41,fumed-SiO2,Nano-SiO2)적병완양화탈경(ODH)최화제적결구특정화최화성능,결합최화제적정서승온표면반응(TPSR)적차열열중질보(TG-DSC-MS)화원위자외만반사광보(UV-vis DRS)등기술,연구범재재체상적분산도화정격양적반응성.결과표명:부재형범양화물최화제적활성취결우범재불동규기재체상적분산도,고도분산적격리적사배위V5+시병완양화탈경적활성위.C3H6선택성주요여최화제적평균공경상관련,평균공경월소,산물C3H6월역발생심도양화.령외,불동양화규재체정격양여범적결합강도대C3H6적선택성야산생영향,결합력교약적V-O-Si중적정격양시병완양화탈경적연소위,차연소온도수정격양여범、규결합강도적감소이강저.이여범결합력교강적V=O화V-O-V중적정격양시병완양화탈경적선택양화위.규기재체형모화결구적불동도치부재형범양화물최화제병완양화탈경활성화선택성발생차이.
