四川师范大学学报（自然科学版）
四川師範大學學報（自然科學版）
사천사범대학학보（자연과학판）
JOURNAL OF SICHUAN NORMAL UNIVERSITY(NATURAL SCIENCE)
2012年
2期
263-269
,共7页
甲醇%Pt-Co(111)/C表面%密度泛函理论%电子结构%过渡态
甲醇%Pt-Co(111)/C錶麵%密度汎函理論%電子結構%過渡態
갑순%Pt-Co(111)/C표면%밀도범함이론%전자결구%과도태
采用密度泛函理论和周期平板模型相结合的方法,对CH3OH分子在Pt- Co(111)/C表面top、fcc、hcp和bridge位的9种吸附模型进行了构型优化、能量计算,结果表明fcc - Pt2 Co位是较有利的吸附位.Co掺杂后整个体系的态密度略向低能方向移动,费米能级的位置发生了右移导带增宽,表明掺杂后的Pt/C具有更强的氧化能力.考虑催化剂抗中毒性能时发现:CO在Pt- Co(111)/C表面的吸附能比相应各位置上甲醇的吸附能均要低,说明Pt-Co(111)/C确实具有较好的抗CO中毒化能力；甲醇在Pt - Co( 111 )/C表面的解离过程也发现:该催化剂使得甲醇催化氧化反应的进行比在气相中断裂H-O键所需要的能量降低了296.0 kJ/mol,说明在Pt-Co(111)/C面反应较容易发生,因此碳负载Pt - Co合金是催化氧化甲醇较好的催化剂.
採用密度汎函理論和週期平闆模型相結閤的方法,對CH3OH分子在Pt- Co(111)/C錶麵top、fcc、hcp和bridge位的9種吸附模型進行瞭構型優化、能量計算,結果錶明fcc - Pt2 Co位是較有利的吸附位.Co摻雜後整箇體繫的態密度略嚮低能方嚮移動,費米能級的位置髮生瞭右移導帶增寬,錶明摻雜後的Pt/C具有更彊的氧化能力.攷慮催化劑抗中毒性能時髮現:CO在Pt- Co(111)/C錶麵的吸附能比相應各位置上甲醇的吸附能均要低,說明Pt-Co(111)/C確實具有較好的抗CO中毒化能力；甲醇在Pt - Co( 111 )/C錶麵的解離過程也髮現:該催化劑使得甲醇催化氧化反應的進行比在氣相中斷裂H-O鍵所需要的能量降低瞭296.0 kJ/mol,說明在Pt-Co(111)/C麵反應較容易髮生,因此碳負載Pt - Co閤金是催化氧化甲醇較好的催化劑.
채용밀도범함이론화주기평판모형상결합적방법,대CH3OH분자재Pt- Co(111)/C표면top、fcc、hcp화bridge위적9충흡부모형진행료구형우화、능량계산,결과표명fcc - Pt2 Co위시교유리적흡부위.Co참잡후정개체계적태밀도략향저능방향이동,비미능급적위치발생료우이도대증관,표명참잡후적Pt/C구유경강적양화능력.고필최화제항중독성능시발현:CO재Pt- Co(111)/C표면적흡부능비상응각위치상갑순적흡부능균요저,설명Pt-Co(111)/C학실구유교호적항CO중독화능력；갑순재Pt - Co( 111 )/C표면적해리과정야발현:해최화제사득갑순최화양화반응적진행비재기상중단렬H-O건소수요적능량강저료296.0 kJ/mol,설명재Pt-Co(111)/C면반응교용역발생,인차탄부재Pt - Co합금시최화양화갑순교호적최화제.
