催化学报
催化學報
최화학보
CHINESE JOURNAL OF CATALYSIS
2012年
7期
1191-1197
,共7页
冯国全%蓝国钧%李瑛%韩文锋%刘化章
馮國全%藍國鈞%李瑛%韓文鋒%劉化章
풍국전%람국균%리영%한문봉%류화장
活性炭%水热处理%表面含氧基团%钡%钌%钾%分散度%氨合成
活性炭%水熱處理%錶麵含氧基糰%鋇%釕%鉀%分散度%氨閤成
활성탄%수열처리%표면함양기단%패%조%갑%분산도%안합성
采用N2物理吸附、Boehm滴定、He-TPD-MS、CO化学吸附和透射电镜等手段考察了硝酸水热处理对活性炭(AC)及其负载的Ru基催化剂的孔结构、表面含氧基团、Ru分散度的影响,并评价了Ba-Ru-K/AC催化剂氨合成反应性能.结果表明,经硝酸水热处理后,AC表面含氧基团明显增多,但其孔结构变化不大.随着水热处理硝酸浓度的增加,AC表面含氧基团的数量增加,而相应催化剂的Ru分散度有所降低,Ru粒子尺寸增大.当硝酸浓度为2.0mol/L时,Ru分散度较高,且粒子尺寸(2.0nm)适宜,分散均匀,因此催化剂活性较高.在10MPa和10000h-1条件下,400和375℃时,出口氨浓度分别达到17.80%和11.10%,较4.6mol/L硝酸回流处理AC负载的Ru基催化剂分别提高了16.8%和21.3%.水热处理AC的适宜条件为硝酸浓度2.0mol/L,150℃处理4h,填充度为70%.因此,通过调节水热处理时所用硝酸浓度可有效调控AC表面含氧基团的数量及其负载Ru的粒子尺寸.
採用N2物理吸附、Boehm滴定、He-TPD-MS、CO化學吸附和透射電鏡等手段攷察瞭硝痠水熱處理對活性炭(AC)及其負載的Ru基催化劑的孔結構、錶麵含氧基糰、Ru分散度的影響,併評價瞭Ba-Ru-K/AC催化劑氨閤成反應性能.結果錶明,經硝痠水熱處理後,AC錶麵含氧基糰明顯增多,但其孔結構變化不大.隨著水熱處理硝痠濃度的增加,AC錶麵含氧基糰的數量增加,而相應催化劑的Ru分散度有所降低,Ru粒子呎吋增大.噹硝痠濃度為2.0mol/L時,Ru分散度較高,且粒子呎吋(2.0nm)適宜,分散均勻,因此催化劑活性較高.在10MPa和10000h-1條件下,400和375℃時,齣口氨濃度分彆達到17.80%和11.10%,較4.6mol/L硝痠迴流處理AC負載的Ru基催化劑分彆提高瞭16.8%和21.3%.水熱處理AC的適宜條件為硝痠濃度2.0mol/L,150℃處理4h,填充度為70%.因此,通過調節水熱處理時所用硝痠濃度可有效調控AC錶麵含氧基糰的數量及其負載Ru的粒子呎吋.
채용N2물리흡부、Boehm적정、He-TPD-MS、CO화학흡부화투사전경등수단고찰료초산수열처리대활성탄(AC)급기부재적Ru기최화제적공결구、표면함양기단、Ru분산도적영향,병평개료Ba-Ru-K/AC최화제안합성반응성능.결과표명,경초산수열처리후,AC표면함양기단명현증다,단기공결구변화불대.수착수열처리초산농도적증가,AC표면함양기단적수량증가,이상응최화제적Ru분산도유소강저,Ru입자척촌증대.당초산농도위2.0mol/L시,Ru분산도교고,차입자척촌(2.0nm)괄의,분산균균,인차최화제활성교고.재10MPa화10000h-1조건하,400화375℃시,출구안농도분별체도17.80%화11.10%,교4.6mol/L초산회류처리AC부재적Ru기최화제분별제고료16.8%화21.3%.수열처리AC적괄의조건위초산농도2.0mol/L,150℃처리4h,전충도위70%.인차,통과조절수열처리시소용초산농도가유효조공AC표면함양기단적수량급기부재Ru적입자척촌.