物理化学学报
物理化學學報
물이화학학보
ACTA PHYSICO-CHIMICA SINICA
2012年
2期
315-323
,共9页
韩冰%褚月英%郑安民%邓风
韓冰%褚月英%鄭安民%鄧風
한빙%저월영%정안민%산풍
量子化学计算%分子筛%限域效应%吸附能
量子化學計算%分子篩%限域效應%吸附能
양자화학계산%분자사%한역효응%흡부능
以吸附于ZSM-5孔道中的吡啶分子为例,利用量子化学理论方法考察了计算模型和密度泛函方法的选择对吡啶吸附结构和吸附能的影响,从而为准确计算分子筛限域孔道中客体分子吸附态结构和能量参数提供了依据.计算结果表明,吡啶吸附能随着所选用的分子筛的计算模型(从8T到128T)增大而增大,当选用的孔道结构能够将整个分子筛的孔道结构完全包括进来的时候(72T)达到收敛.与常规的密度泛函方法(B3LYP和M06-2X)相比较,考虑到色散作用校正的B97D泛函方法能够很好地处理分子筛体系中主客体间的长程相互作用和弱相互作用,计算得到的能量数据与实验结果符合得很好.
以吸附于ZSM-5孔道中的吡啶分子為例,利用量子化學理論方法攷察瞭計算模型和密度汎函方法的選擇對吡啶吸附結構和吸附能的影響,從而為準確計算分子篩限域孔道中客體分子吸附態結構和能量參數提供瞭依據.計算結果錶明,吡啶吸附能隨著所選用的分子篩的計算模型(從8T到128T)增大而增大,噹選用的孔道結構能夠將整箇分子篩的孔道結構完全包括進來的時候(72T)達到收斂.與常規的密度汎函方法(B3LYP和M06-2X)相比較,攷慮到色散作用校正的B97D汎函方法能夠很好地處理分子篩體繫中主客體間的長程相互作用和弱相互作用,計算得到的能量數據與實驗結果符閤得很好.
이흡부우ZSM-5공도중적필정분자위례,이용양자화학이론방법고찰료계산모형화밀도범함방법적선택대필정흡부결구화흡부능적영향,종이위준학계산분자사한역공도중객체분자흡부태결구화능량삼수제공료의거.계산결과표명,필정흡부능수착소선용적분자사적계산모형(종8T도128T)증대이증대,당선용적공도결구능구장정개분자사적공도결구완전포괄진래적시후(72T)체도수렴.여상규적밀도범함방법(B3LYP화M06-2X)상비교,고필도색산작용교정적B97D범함방법능구흔호지처리분자사체계중주객체간적장정상호작용화약상호작용,계산득도적능량수거여실험결과부합득흔호.
