CAJ | 학술논문

采用连续流动固定床反应器,研究了用于甲醇直接氧化羰化合成碳酸二甲酯的负载型Cu-Ac催化剂.分别考察了铜离子价态、浸渍溶剂、铜含量和载体活性炭孔修饰对催化剂活性的影响.结果表明,由浓氨水为浸溃溶剂,Ac为载体,CuCl活性组分制得的Cu-AC催化剂具有较高的催化活性和DMC选择性;催化剂中Cu质量分数达7.5%时,催化剂的活性最高,Cu质量分数过高,易使催化剂表面富集大量CuO物种,导致DMC选择性及收率明显下降;以CuCl2为活化剂,制得的AC可明显改善载体的孔结构性质和孔径分布,孔径分布主要由修饰前的1.5 nm较大微孔区转变为2.5 nm左右的中孔区域;中孔分布比例较大且孔径范围在2.5 nm左右的AC载体有利于该活性组分的分散及甲醇氧化羰化催化活性的提高;在Cu质量分数5%时,甲醇转化率可达35.0%,DMC时空收率为211.9 g/(kg·h),且DMC选择性仍在95%以上.
채용련속류동고정상반응기,연구료용우갑순직접양화탄화합성탄산이갑지적부재형Cu-Ac최화제.분별고찰료동리자개태、침지용제、동함량화재체활성탄공수식대최화제활성적영향.결과표명,유농안수위침궤용제,Ac위재체,CuCl활성조분제득적Cu-AC최화제구유교고적최화활성화DMC선택성;최화제중Cu질량분수체7.5%시,최화제적활성최고,Cu질량분수과고,역사최화제표면부집대량CuO물충,도치DMC선택성급수솔명현하강;이CuCl2위활화제,제득적AC가명현개선재체적공결구성질화공경분포,공경분포주요유수식전적1.5 nm교대미공구전변위2.5 nm좌우적중공구역;중공분포비례교대차공경범위재2.5 nm좌우적AC재체유리우해활성조분적분산급갑순양화탄화최화활성적제고;재Cu질량분수5%시,갑순전화솔가체35.0%,DMC시공수솔위211.9 g/(kg·h),차DMC선택성잉재95%이상.