CAJ | 학술논문

以γ-Al2O3为载体,采用共浸渍和程序升温H2还原的方法,制备了一系列钒掺杂的磷化钨催化剂,对催化剂进行了XRD,BET,TG和XPS表征.通过高压微反装置,在3 MPa,360 ℃和空速为4 h-1的条件下,考察了催化剂咔唑HDN活性.结果表明,掺杂钒在一定程度上影响了活性组分WP在载体表面的分散,当钒掺杂量达到5%时,钒与载体和活性组分间产生明显的协同效应使其结构发生细微变化.掺杂钒使催化剂前体表面的W物种起始磷化还原温度提高而磷化还原程度降低,而载体表面高价态W6+数量提高.钒掺杂量为1%的催化剂能明显增加咔唑HDN反应活性,其咔唑HDN转化率比不加钒的催化剂提高12.7%.磷化钨催化剂咔唑HDN反应有3条路径,其中直接氢解脱氮反应(路径1)选择性只有3.2%,而先加氢使两个苯环都饱和然后脱氮的反应路径(路径3)占绝对优势,其选择性为91.0%.与未掺杂钒的磷化钨催化剂相比,掺杂1%钒的催化剂的咔唑HDN反应直接氢解脱氮选择性有所降低,通过路径3的反应选择性降低6.7%,而先加氢使一个苯环饱和然后脱氮(路径2)的选择性提高7.3%.
이γ-Al2O3위재체,채용공침지화정서승온H2환원적방법,제비료일계렬범참잡적린화오최화제,대최화제진행료XRD,BET,TG화XPS표정.통과고압미반장치,재3 MPa,360 ℃화공속위4 h-1적조건하,고찰료최화제잡서HDN활성.결과표명,참잡범재일정정도상영향료활성조분WP재재체표면적분산,당범참잡량체도5%시,범여재체화활성조분간산생명현적협동효응사기결구발생세미변화.참잡범사최화제전체표면적W물충기시린화환원온도제고이린화환원정도강저,이재체표면고개태W6+수량제고.범참잡량위1%적최화제능명현증가잡서HDN반응활성,기잡서HDN전화솔비불가범적최화제제고12.7%.린화오최화제잡서HDN반응유3조로경,기중직접경해탈담반응(로경1)선택성지유3.2%,이선가경사량개분배도포화연후탈담적반응로경(로경3)점절대우세,기선택성위91.0%.여미참잡범적린화오최화제상비,참잡1%범적최화제적잡서HDN반응직접경해탈담선택성유소강저,통과로경3적반응선택성강저6.7%,이선가경사일개분배포화연후탈담(로경2)적선택성제고7.3%.