催化学报
催化學報
최화학보
CHINESE JOURNAL OF CATALYSIS
2005年
12期
1067-1072
,共6页
潘晖华%何鸣元%于中伟%濮仲英
潘暉華%何鳴元%于中偉%濮仲英
반휘화%하명원%우중위%복중영
混捏法%铂%氧化锆%氧化铝%固体酸%正戊烷%异构化%酸位模型
混捏法%鉑%氧化鋯%氧化鋁%固體痠%正戊烷%異構化%痠位模型
혼날법%박%양화고%양화려%고체산%정무완%이구화%산위모형
通过混捏法制备了Pt-SO2-4/ZrO2-Al2O3固体酸催化剂,考察了该催化剂在正构烷烃低温异构化反应中的催化稳定性. 采用X射线衍射、差热分析、X射线光电子能谱、核磁共振、N2吸附-脱附和微量热等表征技术,对氧化铝的作用机理进行了研究. 结果表明,氧化铝起到结构助催化剂作用,对四方相氧化锆具有稳定作用,并延迟了氧化锆的晶化,抑制了氧化锆的烧结,从而增大了催化剂的比表面积和孔容. XPS结果表明, Zr 3d峰向低结合能方向移动, Al 2p峰向高结合能方向移动,说明Al3+的电子向Zr4+偏移. 微量热结果表明氧化铝的引入提高了催化剂的酸量和酸强度. 27Al固体核磁共振结果表明, Pt-SO2-4/ZrO2-Al2O3中的六配位铝的结构发生了变化. 氧化铝的引入还可能有助于氧化锆晶格缺陷的形成,焙烧过程中Al3+迁移进入氧化锆晶格并同晶取代Zr4+形成氧缺陷位,这些氧缺陷位在 S = O 键诱导下显示强酸性.
通過混捏法製備瞭Pt-SO2-4/ZrO2-Al2O3固體痠催化劑,攷察瞭該催化劑在正構烷烴低溫異構化反應中的催化穩定性. 採用X射線衍射、差熱分析、X射線光電子能譜、覈磁共振、N2吸附-脫附和微量熱等錶徵技術,對氧化鋁的作用機理進行瞭研究. 結果錶明,氧化鋁起到結構助催化劑作用,對四方相氧化鋯具有穩定作用,併延遲瞭氧化鋯的晶化,抑製瞭氧化鋯的燒結,從而增大瞭催化劑的比錶麵積和孔容. XPS結果錶明, Zr 3d峰嚮低結閤能方嚮移動, Al 2p峰嚮高結閤能方嚮移動,說明Al3+的電子嚮Zr4+偏移. 微量熱結果錶明氧化鋁的引入提高瞭催化劑的痠量和痠彊度. 27Al固體覈磁共振結果錶明, Pt-SO2-4/ZrO2-Al2O3中的六配位鋁的結構髮生瞭變化. 氧化鋁的引入還可能有助于氧化鋯晶格缺陷的形成,焙燒過程中Al3+遷移進入氧化鋯晶格併同晶取代Zr4+形成氧缺陷位,這些氧缺陷位在 S = O 鍵誘導下顯示彊痠性.
통과혼날법제비료Pt-SO2-4/ZrO2-Al2O3고체산최화제,고찰료해최화제재정구완경저온이구화반응중적최화은정성. 채용X사선연사、차열분석、X사선광전자능보、핵자공진、N2흡부-탈부화미량열등표정기술,대양화려적작용궤리진행료연구. 결과표명,양화려기도결구조최화제작용,대사방상양화고구유은정작용,병연지료양화고적정화,억제료양화고적소결,종이증대료최화제적비표면적화공용. XPS결과표명, Zr 3d봉향저결합능방향이동, Al 2p봉향고결합능방향이동,설명Al3+적전자향Zr4+편이. 미량열결과표명양화려적인입제고료최화제적산량화산강도. 27Al고체핵자공진결과표명, Pt-SO2-4/ZrO2-Al2O3중적륙배위려적결구발생료변화. 양화려적인입환가능유조우양화고정격결함적형성,배소과정중Al3+천이진입양화고정격병동정취대Zr4+형성양결함위,저사양결함위재 S = O 건유도하현시강산성.
