天然气化工
天然氣化工
천연기화공
NATURAL GAS CHEMICAL INDUSTRY
2007年
2期
5-9
,共5页
丙醛%双核配合物%负载型催化剂%乙烯%氢甲酰化
丙醛%雙覈配閤物%負載型催化劑%乙烯%氫甲酰化
병철%쌍핵배합물%부재형최화제%을희%경갑선화
采用表面改性和离子交换相结合的方法制得了负载型双核桥联配合物催化剂Cu2(μ-OMe)2/SiO2.用络合滴定化学分析、IR、BET、XRD、TEM、TG/DTA和微反技术考察了催化剂的物理化学结构、热稳定性和乙烯氢甲酰化反应性能.结果表明:催化剂表面的双核桥联结构中,金属离子Cu2+与载体SiO2表面O2-以双齿配位键合,甲氧基以桥基形式连接双Cu2+形成双核物种Cu2(μ-OMe)2,这种桥联结构于176℃开始发生分解;在60～180℃温度范围内,C2H4、CO与H2在催化剂Cu2(μ-OMe)2/SiO2上发生反应,产物主要是丙醛和乙烷;反应温度、空速、压力及物料配比对乙烯转化率和丙醛选择性都有不同程度的影响.适宜条件(100℃、1000h-1、0.6MPa、n (C2H4)/ n (CO)/n (H2)=1/1/1)下,乙烯的转化率可达9%,丙醛选择性达86%.
採用錶麵改性和離子交換相結閤的方法製得瞭負載型雙覈橋聯配閤物催化劑Cu2(μ-OMe)2/SiO2.用絡閤滴定化學分析、IR、BET、XRD、TEM、TG/DTA和微反技術攷察瞭催化劑的物理化學結構、熱穩定性和乙烯氫甲酰化反應性能.結果錶明:催化劑錶麵的雙覈橋聯結構中,金屬離子Cu2+與載體SiO2錶麵O2-以雙齒配位鍵閤,甲氧基以橋基形式連接雙Cu2+形成雙覈物種Cu2(μ-OMe)2,這種橋聯結構于176℃開始髮生分解;在60～180℃溫度範圍內,C2H4、CO與H2在催化劑Cu2(μ-OMe)2/SiO2上髮生反應,產物主要是丙醛和乙烷;反應溫度、空速、壓力及物料配比對乙烯轉化率和丙醛選擇性都有不同程度的影響.適宜條件(100℃、1000h-1、0.6MPa、n (C2H4)/ n (CO)/n (H2)=1/1/1)下,乙烯的轉化率可達9%,丙醛選擇性達86%.
채용표면개성화리자교환상결합적방법제득료부재형쌍핵교련배합물최화제Cu2(μ-OMe)2/SiO2.용락합적정화학분석、IR、BET、XRD、TEM、TG/DTA화미반기술고찰료최화제적물이화학결구、열은정성화을희경갑선화반응성능.결과표명:최화제표면적쌍핵교련결구중,금속리자Cu2+여재체SiO2표면O2-이쌍치배위건합,갑양기이교기형식련접쌍Cu2+형성쌍핵물충Cu2(μ-OMe)2,저충교련결구우176℃개시발생분해;재60～180℃온도범위내,C2H4、CO여H2재최화제Cu2(μ-OMe)2/SiO2상발생반응,산물주요시병철화을완;반응온도、공속、압력급물료배비대을희전화솔화병철선택성도유불동정도적영향.괄의조건(100℃、1000h-1、0.6MPa、n (C2H4)/ n (CO)/n (H2)=1/1/1)하,을희적전화솔가체9%,병철선택성체86%.
