化学通报
化學通報
화학통보
CHINESE CHEMICAL SOCIETY
2004年
7期
517-523
,共7页
二氧化碳%丙烯%甲基丙烯酸%超临界反应%双核桥联配合物
二氧化碳%丙烯%甲基丙烯痠%超臨界反應%雙覈橋聯配閤物
이양화탄%병희%갑기병희산%초림계반응%쌍핵교련배합물
负载型双核金属乙氧基配合物催化剂Cu2(OEt)2/SiO2采用表面改性法制备.运用滴定、IR、DSC和超临界反应技术对催化剂的表面结构、化学吸附性质和反应性能进行了研究.结果表明:负载型双核金属乙氧基配合物Cu2(OEt)2/SiO2中Cu2+与载体SiO2表面O2以双齿配位形式键合,存在Cu2(OEt)2双核结构;二氧化碳在催化剂表面吸附形式形成桥式和乙氧碳酸酯基物种两种吸附态,丙烯则只有一种分子吸附态;在超临界的反应条件下,二氧化碳和丙烯在Cu2(OEt)2/SiO2催化剂上可以高选择性地合成甲基丙烯酸;反应物分子共吸附于催化剂表面,同一活性基元以及羧酸根与丙烯解离吸附态的形成是反应顺利进行的关键因素.
負載型雙覈金屬乙氧基配閤物催化劑Cu2(OEt)2/SiO2採用錶麵改性法製備.運用滴定、IR、DSC和超臨界反應技術對催化劑的錶麵結構、化學吸附性質和反應性能進行瞭研究.結果錶明:負載型雙覈金屬乙氧基配閤物Cu2(OEt)2/SiO2中Cu2+與載體SiO2錶麵O2以雙齒配位形式鍵閤,存在Cu2(OEt)2雙覈結構;二氧化碳在催化劑錶麵吸附形式形成橋式和乙氧碳痠酯基物種兩種吸附態,丙烯則隻有一種分子吸附態;在超臨界的反應條件下,二氧化碳和丙烯在Cu2(OEt)2/SiO2催化劑上可以高選擇性地閤成甲基丙烯痠;反應物分子共吸附于催化劑錶麵,同一活性基元以及羧痠根與丙烯解離吸附態的形成是反應順利進行的關鍵因素.
부재형쌍핵금속을양기배합물최화제Cu2(OEt)2/SiO2채용표면개성법제비.운용적정、IR、DSC화초림계반응기술대최화제적표면결구、화학흡부성질화반응성능진행료연구.결과표명:부재형쌍핵금속을양기배합물Cu2(OEt)2/SiO2중Cu2+여재체SiO2표면O2이쌍치배위형식건합,존재Cu2(OEt)2쌍핵결구;이양화탄재최화제표면흡부형식형성교식화을양탄산지기물충량충흡부태,병희칙지유일충분자흡부태;재초림계적반응조건하,이양화탄화병희재Cu2(OEt)2/SiO2최화제상가이고선택성지합성갑기병희산;반응물분자공흡부우최화제표면,동일활성기원이급최산근여병희해리흡부태적형성시반응순리진행적관건인소.