无机化学学报
無機化學學報
무궤화학학보
JOURNAL OF INORGANIC CHEMISTRY
2011年
8期
1541-1549
,共9页
杨晓龙%夏春谷%唐立平%熊绪茂%慕新元%胡斌
楊曉龍%夏春穀%唐立平%熊緒茂%慕新元%鬍斌
양효룡%하춘곡%당립평%웅서무%모신원%호빈
氨合成%钌%氧化镁%碱性
氨閤成%釕%氧化鎂%堿性
안합성%조%양화미%감성
采用不同来源氧化镁(市售MgO-1,合成MgO-2)作为钌基氨合成催化剂载体,浸渍法制备了添加不同BaO助剂含量的Ba-Ru/MgO催化剂,通过X射线衍射(XRD)、热重-量热扫描分析(TG/DSC)、N2-低温物理吸附、透射电镜(TEM)、H2程序升温还原(H2-TPR)和CO2程序升温脱附(CO2-TPD)等手段对其进行了表征,考察了不同来源的MgO和BaO助剂含量对负载型钌基氨合成催化剂的物相结构、织构性质、微观形貌、Ru物种的还原性质和体系酸碱性质以及催化剂的氨合成活性等方面的影响.结果表明,MgO的理化性质对所制备的钌基氨合成催化剂的结构以及氨合成活性有较大影响.MgO-2比表面较大,总碱性位数量较多,负载在其表面的Ru粒子粒径在2nm左右,nBa:nRu为1.0时,Ba-Ru( 1:1 )/MgO-2催化剂表面的Ru物种易于还原,表面存在的弱碱性位极大地促进了氨合成活性,在400°C时活性达到15.40 L·g-1.·h-1(3.0 MPa,5 000 h-1),在相同反应条件下比Ba-Ru/MgO-1催化剂活性更高.
採用不同來源氧化鎂(市售MgO-1,閤成MgO-2)作為釕基氨閤成催化劑載體,浸漬法製備瞭添加不同BaO助劑含量的Ba-Ru/MgO催化劑,通過X射線衍射(XRD)、熱重-量熱掃描分析(TG/DSC)、N2-低溫物理吸附、透射電鏡(TEM)、H2程序升溫還原(H2-TPR)和CO2程序升溫脫附(CO2-TPD)等手段對其進行瞭錶徵,攷察瞭不同來源的MgO和BaO助劑含量對負載型釕基氨閤成催化劑的物相結構、織構性質、微觀形貌、Ru物種的還原性質和體繫痠堿性質以及催化劑的氨閤成活性等方麵的影響.結果錶明,MgO的理化性質對所製備的釕基氨閤成催化劑的結構以及氨閤成活性有較大影響.MgO-2比錶麵較大,總堿性位數量較多,負載在其錶麵的Ru粒子粒徑在2nm左右,nBa:nRu為1.0時,Ba-Ru( 1:1 )/MgO-2催化劑錶麵的Ru物種易于還原,錶麵存在的弱堿性位極大地促進瞭氨閤成活性,在400°C時活性達到15.40 L·g-1.·h-1(3.0 MPa,5 000 h-1),在相同反應條件下比Ba-Ru/MgO-1催化劑活性更高.
채용불동래원양화미(시수MgO-1,합성MgO-2)작위조기안합성최화제재체,침지법제비료첨가불동BaO조제함량적Ba-Ru/MgO최화제,통과X사선연사(XRD)、열중-량열소묘분석(TG/DSC)、N2-저온물리흡부、투사전경(TEM)、H2정서승온환원(H2-TPR)화CO2정서승온탈부(CO2-TPD)등수단대기진행료표정,고찰료불동래원적MgO화BaO조제함량대부재형조기안합성최화제적물상결구、직구성질、미관형모、Ru물충적환원성질화체계산감성질이급최화제적안합성활성등방면적영향.결과표명,MgO적이화성질대소제비적조기안합성최화제적결구이급안합성활성유교대영향.MgO-2비표면교대,총감성위수량교다,부재재기표면적Ru입자립경재2nm좌우,nBa:nRu위1.0시,Ba-Ru( 1:1 )/MgO-2최화제표면적Ru물충역우환원,표면존재적약감성위겁대지촉진료안합성활성,재400°C시활성체도15.40 L·g-1.·h-1(3.0 MPa,5 000 h-1),재상동반응조건하비Ba-Ru/MgO-1최화제활성경고.
