高等学校化学学报
高等學校化學學報
고등학교화학학보
CHEMICAL JOURNAL OF CHINESE UNIVERSITIES
2010年
6期
1195-1199
,共5页
黄建林%杨旭石%王梅桃%李和兴%张昉
黃建林%楊旭石%王梅桃%李和興%張昉
황건림%양욱석%왕매도%리화흥%장방
周期有序介孔材料%有机金属催化剂%固载化%Heck反应%水介质
週期有序介孔材料%有機金屬催化劑%固載化%Heck反應%水介質
주기유서개공재료%유궤금속최화제%고재화%Heck반응%수개질
以1,4-双(三乙氧基硅基)苯和2-(二苯基膦)乙基三乙氧基硅烷为混合硅源, 在表面活性剂作用下共缩聚得到二苯基膦功能化的有序介孔有机硅材料[PPh2-PMO(Ph)], 通过配位作用将Rh(Ⅰ)有机金属催化剂固载到PPh2-PMO上得到Rh(Ⅰ)-PPh2-PMO(Ph)非均相催化剂, 并采用FTIR、 NMR、 XRD、 TEM和氮气吸附等手段对催化剂进行了表征.考察了该催化剂在水介质Heck反应中的催化性能, 实验结果表明, 所制备的Rh(Ⅰ)-PPh2-PMO(Ph)具有与均相催化剂Rh(PPh3)3Cl相当的催化活性, 这主要归因于催化剂的高比表面积、有序介孔结构有利于提高Rh(Ⅰ)活性位的分散度, 减少了传质阻力;同时PMO构建形成的微环境增强了表面疏水性, 有利于反应底物的吸附和扩散.此外, 催化剂重复使用多次后活性仍没有明显降低.
以1,4-雙(三乙氧基硅基)苯和2-(二苯基膦)乙基三乙氧基硅烷為混閤硅源, 在錶麵活性劑作用下共縮聚得到二苯基膦功能化的有序介孔有機硅材料[PPh2-PMO(Ph)], 通過配位作用將Rh(Ⅰ)有機金屬催化劑固載到PPh2-PMO上得到Rh(Ⅰ)-PPh2-PMO(Ph)非均相催化劑, 併採用FTIR、 NMR、 XRD、 TEM和氮氣吸附等手段對催化劑進行瞭錶徵.攷察瞭該催化劑在水介質Heck反應中的催化性能, 實驗結果錶明, 所製備的Rh(Ⅰ)-PPh2-PMO(Ph)具有與均相催化劑Rh(PPh3)3Cl相噹的催化活性, 這主要歸因于催化劑的高比錶麵積、有序介孔結構有利于提高Rh(Ⅰ)活性位的分散度, 減少瞭傳質阻力;同時PMO構建形成的微環境增彊瞭錶麵疏水性, 有利于反應底物的吸附和擴散.此外, 催化劑重複使用多次後活性仍沒有明顯降低.
이1,4-쌍(삼을양기규기)분화2-(이분기련)을기삼을양기규완위혼합규원, 재표면활성제작용하공축취득도이분기련공능화적유서개공유궤규재료[PPh2-PMO(Ph)], 통과배위작용장Rh(Ⅰ)유궤금속최화제고재도PPh2-PMO상득도Rh(Ⅰ)-PPh2-PMO(Ph)비균상최화제, 병채용FTIR、 NMR、 XRD、 TEM화담기흡부등수단대최화제진행료표정.고찰료해최화제재수개질Heck반응중적최화성능, 실험결과표명, 소제비적Rh(Ⅰ)-PPh2-PMO(Ph)구유여균상최화제Rh(PPh3)3Cl상당적최화활성, 저주요귀인우최화제적고비표면적、유서개공결구유리우제고Rh(Ⅰ)활성위적분산도, 감소료전질조력;동시PMO구건형성적미배경증강료표면소수성, 유리우반응저물적흡부화확산.차외, 최화제중복사용다차후활성잉몰유명현강저.
