CAJ | 학술논문

采用气相色谱、质谱和原位时间分辨红外光谱等技术对空气和Ar气氛中焙烧的Ru/Al2O3催化剂样品上甲烷部分氧化(POM)制合成气反应进行了跟踪,并采用化学吸附、X射线衍射、拉曼光谱和H2-程序升温还原等技术对催化剂进行了表征.结果表明,在Ru/Al2O3-Air上POM反应出现振荡现象,而在Ru/Al2O3-Ar上则可较平稳地进行.经600 ℃还原后,Ru/Al2O3-Air上Ru的分散度仅为1%,而Ru/Al2O3-Ar上接近9%.这是导致两种样品上POM反应性能差异的主要因素.新鲜催化剂上存在两类Ru物种,分别是与载体相互作用较弱、较易还原的RuO2物种以及与载体相互作用较强、较难还原的Ru-O-Al物种.前者在POM反应过程中被还原为金属Ru0,后者则可随温度的升降发生周期性的还原和氧化,进而改变催化剂对CH4燃烧、重整或部分氧化等反应的相对活性,导致Ru/Al2O3-Air上POM反应尾气中各组分的浓度随时间而发生振荡.
채용기상색보、질보화원위시간분변홍외광보등기술대공기화Ar기분중배소적Ru/Al2O3최화제양품상갑완부분양화(POM)제합성기반응진행료근종,병채용화학흡부、X사선연사、랍만광보화H2-정서승온환원등기술대최화제진행료표정.결과표명,재Ru/Al2O3-Air상POM반응출현진탕현상,이재Ru/Al2O3-Ar상칙가교평은지진행.경600 ℃환원후,Ru/Al2O3-Air상Ru적분산도부위1%,이Ru/Al2O3-Ar상접근9%.저시도치량충양품상POM반응성능차이적주요인소.신선최화제상존재량류Ru물충,분별시여재체상호작용교약、교역환원적RuO2물충이급여재체상호작용교강、교난환원적Ru-O-Al물충.전자재POM반응과정중피환원위금속Ru0,후자칙가수온도적승강발생주기성적환원화양화,진이개변최화제대CH4연소、중정혹부분양화등반응적상대활성,도치Ru/Al2O3-Air상POM반응미기중각조분적농도수시간이발생진탕.