催化学报
催化學報
최화학보
CHINESE JOURNAL OF CATALYSIS
2007年
10期
865-869
,共5页
王锐%刘雪斌%陈燕馨%李文钊%徐恒泳
王銳%劉雪斌%陳燕馨%李文釗%徐恆泳
왕예%류설빈%진연형%리문쇠%서항영
甲烷%二氧化碳重整%铑%金属-载体相互作用%氧空位%程序升温氧化
甲烷%二氧化碳重整%銠%金屬-載體相互作用%氧空位%程序升溫氧化
갑완%이양화탄중정%로%금속-재체상호작용%양공위%정서승온양화
考察了Rh/Al2O3, Rh/SiO2和Rh/CeO2催化剂上金属-载体间相互作用对CH4/CO2重整反应抗积炭性能的影响,并与反应前后催化剂的程序升温还原和程序升温氧化(TPO)测试结果相关联. 实验发现, Rh与Al2O3和SiO2载体间的相互作用越强,催化剂还原后Rh的分散度越高,晶粒越小,高分散的Rh表面生成的碳物种CHx越多,其作为活泼的反应中间体越易与CO2反应生成CO和H2. 而游离态的Rh还原后晶粒较大,生成的碳物种与CO2反应能力较低,从而导致催化剂失活. TPO和CO2脉冲实验结果表明,反应过程中Rh/CeO2催化剂上反应生成的CHx物种比Rh/Al2O3和Rh/SiO2上的CHx物种更活泼. 同时由于Rh-CeO2间独特的相互作用,部分CeO2还原后生成CeO2-x 和氧空位,促进CO2分子的活化解离,导致生成的表面氧容易与CHx反应,从而抑制催化剂积炭.
攷察瞭Rh/Al2O3, Rh/SiO2和Rh/CeO2催化劑上金屬-載體間相互作用對CH4/CO2重整反應抗積炭性能的影響,併與反應前後催化劑的程序升溫還原和程序升溫氧化(TPO)測試結果相關聯. 實驗髮現, Rh與Al2O3和SiO2載體間的相互作用越彊,催化劑還原後Rh的分散度越高,晶粒越小,高分散的Rh錶麵生成的碳物種CHx越多,其作為活潑的反應中間體越易與CO2反應生成CO和H2. 而遊離態的Rh還原後晶粒較大,生成的碳物種與CO2反應能力較低,從而導緻催化劑失活. TPO和CO2脈遲實驗結果錶明,反應過程中Rh/CeO2催化劑上反應生成的CHx物種比Rh/Al2O3和Rh/SiO2上的CHx物種更活潑. 同時由于Rh-CeO2間獨特的相互作用,部分CeO2還原後生成CeO2-x 和氧空位,促進CO2分子的活化解離,導緻生成的錶麵氧容易與CHx反應,從而抑製催化劑積炭.
고찰료Rh/Al2O3, Rh/SiO2화Rh/CeO2최화제상금속-재체간상호작용대CH4/CO2중정반응항적탄성능적영향,병여반응전후최화제적정서승온환원화정서승온양화(TPO)측시결과상관련. 실험발현, Rh여Al2O3화SiO2재체간적상호작용월강,최화제환원후Rh적분산도월고,정립월소,고분산적Rh표면생성적탄물충CHx월다,기작위활발적반응중간체월역여CO2반응생성CO화H2. 이유리태적Rh환원후정립교대,생성적탄물충여CO2반응능력교저,종이도치최화제실활. TPO화CO2맥충실험결과표명,반응과정중Rh/CeO2최화제상반응생성적CHx물충비Rh/Al2O3화Rh/SiO2상적CHx물충경활발. 동시유우Rh-CeO2간독특적상호작용,부분CeO2환원후생성CeO2-x 화양공위,촉진CO2분자적활화해리,도치생성적표면양용역여CHx반응,종이억제최화제적탄.
