物理化学学报
物理化學學報
물이화학학보
ACTA PHYSICO-CHIMICA SINICA
2010年
11期
3017-3022
,共6页
蒙根%孔德金%祁晓岚%许中强
矇根%孔德金%祁曉嵐%許中彊
몽근%공덕금%기효람%허중강
甲苯歧化%烷基转移%积碳%催化剂%热重-差热分析
甲苯歧化%烷基轉移%積碳%催化劑%熱重-差熱分析
갑분기화%완기전이%적탄%최화제%열중-차열분석
采用热重-差热分析(TG-DTA)、X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶变换红外(FT-IR)光谱、低温氮吸附/脱附和氨程序升温脱附(NH3-TPD)等技术对甲苯歧化与烷基转移催化剂的积碳行为进行了研究.结果表明:硬积碳的烧碳动力学过程近似符合一级反应,表明它是以单层分散状态存在,其表观烧碳活化能为110 kJ·mol-1;反应1000 h后Cat-1000催化剂的近表面主要存在三种碳物种,其中以碳氧单键方式存在的C占C总量的22.7%,以碳氧双键方式存在的C占C总量的9.1%,以-C-C-方式存在的C占C总量的68.1%,表明形成的碳物种主要是石墨型碳;催化剂Cat-1000上的积碳主要是硬积碳,占总积碳量的3/4,其余为软积碳;尽管反应1000 h后催化剂的比表面积下降较多,但酸强度基本未改变,仍具有良好的反应活性和稳定性,表明覆盖在催化剂活性位上的积碳较少,积碳可能更易于沉积在载体的孔道中.
採用熱重-差熱分析(TG-DTA)、X射線光電子能譜(XPS)、傅裏葉變換紅外(FT-IR)光譜、低溫氮吸附/脫附和氨程序升溫脫附(NH3-TPD)等技術對甲苯歧化與烷基轉移催化劑的積碳行為進行瞭研究.結果錶明:硬積碳的燒碳動力學過程近似符閤一級反應,錶明它是以單層分散狀態存在,其錶觀燒碳活化能為110 kJ·mol-1;反應1000 h後Cat-1000催化劑的近錶麵主要存在三種碳物種,其中以碳氧單鍵方式存在的C佔C總量的22.7%,以碳氧雙鍵方式存在的C佔C總量的9.1%,以-C-C-方式存在的C佔C總量的68.1%,錶明形成的碳物種主要是石墨型碳;催化劑Cat-1000上的積碳主要是硬積碳,佔總積碳量的3/4,其餘為軟積碳;儘管反應1000 h後催化劑的比錶麵積下降較多,但痠彊度基本未改變,仍具有良好的反應活性和穩定性,錶明覆蓋在催化劑活性位上的積碳較少,積碳可能更易于沉積在載體的孔道中.
채용열중-차열분석(TG-DTA)、X사선광전자능보(XPS)、부리협변환홍외(FT-IR)광보、저온담흡부/탈부화안정서승온탈부(NH3-TPD)등기술대갑분기화여완기전이최화제적적탄행위진행료연구.결과표명:경적탄적소탄동역학과정근사부합일급반응,표명타시이단층분산상태존재,기표관소탄활화능위110 kJ·mol-1;반응1000 h후Cat-1000최화제적근표면주요존재삼충탄물충,기중이탄양단건방식존재적C점C총량적22.7%,이탄양쌍건방식존재적C점C총량적9.1%,이-C-C-방식존재적C점C총량적68.1%,표명형성적탄물충주요시석묵형탄;최화제Cat-1000상적적탄주요시경적탄,점총적탄량적3/4,기여위연적탄;진관반응1000 h후최화제적비표면적하강교다,단산강도기본미개변,잉구유량호적반응활성화은정성,표명복개재최화제활성위상적적탄교소,적탄가능경역우침적재재체적공도중.