物理学报
物理學報
물이학보
2003年
7期
1617-1623
,共7页
熊必涛%蒙大桥%薛卫东%朱正和%蒋刚%王红艳
熊必濤%矇大橋%薛衛東%硃正和%蔣剛%王紅豔
웅필도%몽대교%설위동%주정화%장강%왕홍염
密度泛函理论%B3LYP%分子结构%热力学函数
密度汎函理論%B3LYP%分子結構%熱力學函數
밀도범함이론%B3LYP%분자결구%열역학함수
应用Gaussian 98程序对U-H2O体系所有可能的构型进行优化计算.采用密度泛函理论的B3LYP方法和MP2方法,对铀原子采用相对论有效原子实势及(6s5p2d4f)/[3s3p2d2f]收缩价基集合,氧、氢原子采用6-311G**全电子基集合.计算得到了6种五重态的相对稳定结构的电子状态、几何结构、能量、谐振频率、力学性质和电性质等.结果表明,H2O蒸汽在金属铀表面的反应首先是铀和氧的相互作用.对C2v相对稳定构型UOH2(5A1)的热力学稳定性进行了计算,其分解反应的Gibbs自由能ΔG°随温度的升高不断减小,表明低温有利于该构型分子的稳定存在.
應用Gaussian 98程序對U-H2O體繫所有可能的構型進行優化計算.採用密度汎函理論的B3LYP方法和MP2方法,對鈾原子採用相對論有效原子實勢及(6s5p2d4f)/[3s3p2d2f]收縮價基集閤,氧、氫原子採用6-311G**全電子基集閤.計算得到瞭6種五重態的相對穩定結構的電子狀態、幾何結構、能量、諧振頻率、力學性質和電性質等.結果錶明,H2O蒸汽在金屬鈾錶麵的反應首先是鈾和氧的相互作用.對C2v相對穩定構型UOH2(5A1)的熱力學穩定性進行瞭計算,其分解反應的Gibbs自由能ΔG°隨溫度的升高不斷減小,錶明低溫有利于該構型分子的穩定存在.
응용Gaussian 98정서대U-H2O체계소유가능적구형진행우화계산.채용밀도범함이론적B3LYP방법화MP2방법,대유원자채용상대론유효원자실세급(6s5p2d4f)/[3s3p2d2f]수축개기집합,양、경원자채용6-311G**전전자기집합.계산득도료6충오중태적상대은정결구적전자상태、궤하결구、능량、해진빈솔、역학성질화전성질등.결과표명,H2O증기재금속유표면적반응수선시유화양적상호작용.대C2v상대은정구형UOH2(5A1)적열역학은정성진행료계산,기분해반응적Gibbs자유능ΔG°수온도적승고불단감소,표명저온유리우해구형분자적은정존재.
