物理化学学报
物理化學學報
물이화학학보
ACTA PHYSICO-CHIMICA SINICA
2010年
6期
1585-1592
,共8页
刘义武%余欢%张小明%索继栓
劉義武%餘歡%張小明%索繼栓
류의무%여환%장소명%색계전
丙烯环氧化%微孔-介孔复合分子筛%纳米金催化剂%环氧丙烷
丙烯環氧化%微孔-介孔複閤分子篩%納米金催化劑%環氧丙烷
병희배양화%미공-개공복합분자사%납미금최화제%배양병완
采用纳米组装法制备了一系列不同Ti含量的具有微孔-介孔复合结构(hybrid)的钛硅分子筛Ti-MCM-41(H)载体,继而用沉积-沉淀法制得纳米金催化剂.通过粉末X射线衍射(XRD)、氮气等温吸附-脱附、傅里叶变换红外(FT-IR)光谱、紫外-可见漫反射(DR UV-Vis)光谱、透射电镜(TEM)及等离子体原子发射光谱法(ICP-AES)对催化剂进行了表征,并考察了纳米金催化剂在氢气/氧气共存条件下丙烯气相直接氧化制环氧丙烷反应中的催化性能.结果表明:合成的微孔-介孔复合结构的钛硅分子筛Ti-MCM-41(H)具有典型的MCM-41结构,Ti(IV)以高分散的形式存在于分子筛的骨架结构中.在常压、423 K反应温度下,以Ti/Si摩尔比为1%的Ti-MCM-41(H)为载体制备纳米金催化剂表现出了最佳的催化性能,反应30 min,丙烯的转化率达5.4%,环氧丙烷的选择性为74.2%,环氧丙烷的生成速率为73.1 g·h-1·kg-1;反应330 min后,丙烯的转化率为4.9%,环氧丙烷的选择性为67.3%.
採用納米組裝法製備瞭一繫列不同Ti含量的具有微孔-介孔複閤結構(hybrid)的鈦硅分子篩Ti-MCM-41(H)載體,繼而用沉積-沉澱法製得納米金催化劑.通過粉末X射線衍射(XRD)、氮氣等溫吸附-脫附、傅裏葉變換紅外(FT-IR)光譜、紫外-可見漫反射(DR UV-Vis)光譜、透射電鏡(TEM)及等離子體原子髮射光譜法(ICP-AES)對催化劑進行瞭錶徵,併攷察瞭納米金催化劑在氫氣/氧氣共存條件下丙烯氣相直接氧化製環氧丙烷反應中的催化性能.結果錶明:閤成的微孔-介孔複閤結構的鈦硅分子篩Ti-MCM-41(H)具有典型的MCM-41結構,Ti(IV)以高分散的形式存在于分子篩的骨架結構中.在常壓、423 K反應溫度下,以Ti/Si摩爾比為1%的Ti-MCM-41(H)為載體製備納米金催化劑錶現齣瞭最佳的催化性能,反應30 min,丙烯的轉化率達5.4%,環氧丙烷的選擇性為74.2%,環氧丙烷的生成速率為73.1 g·h-1·kg-1;反應330 min後,丙烯的轉化率為4.9%,環氧丙烷的選擇性為67.3%.
채용납미조장법제비료일계렬불동Ti함량적구유미공-개공복합결구(hybrid)적태규분자사Ti-MCM-41(H)재체,계이용침적-침정법제득납미금최화제.통과분말X사선연사(XRD)、담기등온흡부-탈부、부리협변환홍외(FT-IR)광보、자외-가견만반사(DR UV-Vis)광보、투사전경(TEM)급등리자체원자발사광보법(ICP-AES)대최화제진행료표정,병고찰료납미금최화제재경기/양기공존조건하병희기상직접양화제배양병완반응중적최화성능.결과표명:합성적미공-개공복합결구적태규분자사Ti-MCM-41(H)구유전형적MCM-41결구,Ti(IV)이고분산적형식존재우분자사적골가결구중.재상압、423 K반응온도하,이Ti/Si마이비위1%적Ti-MCM-41(H)위재체제비납미금최화제표현출료최가적최화성능,반응30 min,병희적전화솔체5.4%,배양병완적선택성위74.2%,배양병완적생성속솔위73.1 g·h-1·kg-1;반응330 min후,병희적전화솔위4.9%,배양병완적선택성위67.3%.
