物理化学学报
物理化學學報
물이화학학보
ACTA PHYSICO-CHIMICA SINICA
2010年
6期
1599-1606
,共8页
刘晓明%倪哲明%姚萍%胥倩%毛江洪%王巧巧
劉曉明%倪哲明%姚萍%胥倩%毛江洪%王巧巧
류효명%예철명%요평%서천%모강홍%왕교교
密度泛甬理论%Au(111)表面%反应机理
密度汎甬理論%Au(111)錶麵%反應機理
밀도범용이론%Au(111)표면%반응궤리
采用密度泛甬理论对二种水煤气变换反应(WGSR)机理(氧化还原机理、羧基机理、甲酸基的生成机理)在Au(111)面上的反应历程进行详细讨论.通过对表面吸附物种(H2O、CO、OH、O、H、CO2、COOH、HCOO)的吸附行为进行研究,得到最佳活性吸附中心.对三种机理中的14个基元反应的活化能进行分析,得出WGSR在Au(111)上按照羧基机理和氧化还原机理进行的可能性较大,按照甲酸基的生成机理进行的可能性较小.相比较羧基机理和氧化还原机理,反应更有可能按照羧基机理进行,最佳反应途径为H2O-H→OH+CO→COOH+OH→CO2.
採用密度汎甬理論對二種水煤氣變換反應(WGSR)機理(氧化還原機理、羧基機理、甲痠基的生成機理)在Au(111)麵上的反應歷程進行詳細討論.通過對錶麵吸附物種(H2O、CO、OH、O、H、CO2、COOH、HCOO)的吸附行為進行研究,得到最佳活性吸附中心.對三種機理中的14箇基元反應的活化能進行分析,得齣WGSR在Au(111)上按照羧基機理和氧化還原機理進行的可能性較大,按照甲痠基的生成機理進行的可能性較小.相比較羧基機理和氧化還原機理,反應更有可能按照羧基機理進行,最佳反應途徑為H2O-H→OH+CO→COOH+OH→CO2.
채용밀도범용이론대이충수매기변환반응(WGSR)궤리(양화환원궤리、최기궤리、갑산기적생성궤리)재Au(111)면상적반응역정진행상세토론.통과대표면흡부물충(H2O、CO、OH、O、H、CO2、COOH、HCOO)적흡부행위진행연구,득도최가활성흡부중심.대삼충궤리중적14개기원반응적활화능진행분석,득출WGSR재Au(111)상안조최기궤리화양화환원궤리진행적가능성교대,안조갑산기적생성궤리진행적가능성교소.상비교최기궤리화양화환원궤리,반응경유가능안조최기궤리진행,최가반응도경위H2O-H→OH+CO→COOH+OH→CO2.
