无机化学学报
無機化學學報
무궤화학학보
JOURNAL OF INORGANIC CHEMISTRY
2011年
7期
1277-1284
,共8页
李忠%牛燕燕%郑华艳%付廷俊%朱琼芳%阴丽华
李忠%牛燕燕%鄭華豔%付廷俊%硃瓊芳%陰麗華
리충%우연연%정화염%부정준%주경방%음려화
Cu/AC%活性炭改性%氧化羰基化%碳酸二甲酯
Cu/AC%活性炭改性%氧化羰基化%碳痠二甲酯
Cu/AC%활성탄개성%양화탄기화%탄산이갑지
通过对活性炭表面改性,研究了醋酸铜溶液浸渍后热分解制备的Cu/AC无氯催化剂对甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯催化性能的影响.通过低温氮吸附-脱附、FTIR等表征对改性前后活性炭的比表面积及表面官能团变化进行了分析,发现氨水改性的活性炭比表面积略有增大,表面不饱和还原性官能团(C≡N、C≡C)增加,而KMnO4改性的活性炭比表面积减小7%,表面C=O、-COOH显著增加.进一步通过XRD、H2-TPR、XPS等表征分析了催化剂表面铜物种(Cu0/Cu1/CuⅡ)的形态,发现表面铜物种的价态和配比与活性炭表面性质密切相关,影响催化剂活性.活性炭改性后,表面微观结构和表面化学性质的变化对浸渍醋酸铜的表面分布和热分解过程产生明显影响,导致催化剂表面活性Cu物种发生变化.和其它表面改性方法相比,氨水改性的活性炭更有利于催化剂活性的提高,碳酸二甲酯的时空收率及甲醇转化率分别达到了152.8 mg·g-1·h-1和7.4%.
通過對活性炭錶麵改性,研究瞭醋痠銅溶液浸漬後熱分解製備的Cu/AC無氯催化劑對甲醇氧化羰基化閤成碳痠二甲酯催化性能的影響.通過低溫氮吸附-脫附、FTIR等錶徵對改性前後活性炭的比錶麵積及錶麵官能糰變化進行瞭分析,髮現氨水改性的活性炭比錶麵積略有增大,錶麵不飽和還原性官能糰(C≡N、C≡C)增加,而KMnO4改性的活性炭比錶麵積減小7%,錶麵C=O、-COOH顯著增加.進一步通過XRD、H2-TPR、XPS等錶徵分析瞭催化劑錶麵銅物種(Cu0/Cu1/CuⅡ)的形態,髮現錶麵銅物種的價態和配比與活性炭錶麵性質密切相關,影響催化劑活性.活性炭改性後,錶麵微觀結構和錶麵化學性質的變化對浸漬醋痠銅的錶麵分佈和熱分解過程產生明顯影響,導緻催化劑錶麵活性Cu物種髮生變化.和其它錶麵改性方法相比,氨水改性的活性炭更有利于催化劑活性的提高,碳痠二甲酯的時空收率及甲醇轉化率分彆達到瞭152.8 mg·g-1·h-1和7.4%.
통과대활성탄표면개성,연구료작산동용액침지후열분해제비적Cu/AC무록최화제대갑순양화탄기화합성탄산이갑지최화성능적영향.통과저온담흡부-탈부、FTIR등표정대개성전후활성탄적비표면적급표면관능단변화진행료분석,발현안수개성적활성탄비표면적략유증대,표면불포화환원성관능단(C≡N、C≡C)증가,이KMnO4개성적활성탄비표면적감소7%,표면C=O、-COOH현저증가.진일보통과XRD、H2-TPR、XPS등표정분석료최화제표면동물충(Cu0/Cu1/CuⅡ)적형태,발현표면동물충적개태화배비여활성탄표면성질밀절상관,영향최화제활성.활성탄개성후,표면미관결구화표면화학성질적변화대침지작산동적표면분포화열분해과정산생명현영향,도치최화제표면활성Cu물충발생변화.화기타표면개성방법상비,안수개성적활성탄경유리우최화제활성적제고,탄산이갑지적시공수솔급갑순전화솔분별체도료152.8 mg·g-1·h-1화7.4%.