无机化学学报
無機化學學報
무궤화학학보
JOURNAL OF INORGANIC CHEMISTRY
2011年
8期
1483-1490
,共8页
CuY催化剂%制备方法%甲醇%氧化羰基化
CuY催化劑%製備方法%甲醇%氧化羰基化
CuY최화제%제비방법%갑순%양화탄기화
以Cu(NO3)2为铜源,以NaY和HY分子筛为载体,通过溶液离子交换法和等体积浸渍法制备了不同的无氯CuY催化剂,并进行了气相甲醇氧化羰基化催化活性研究.通过浸渍法制备的催化剂Cu含量为10%,而以NaY和铜氨溶液离子交换制备的催化剂Cu含量只有6.3%,但其催化活性和选择性均较好.通过催化剂的Cu元素分析、低温氮吸附-脱附、XRD、H2-TPR、XPS和TPD等表征表明,溶液离子交换法制备的催化剂,Cu物种以离子的形式高度分散于分子筛骨架结构中,较好地保持了分子筛晶体结构,并对甲醇有较强的吸附能力,催化活性较高,而将等体积浸渍Cu(NO3)2溶液后的HY或NaY分子筛,在400℃焙烧过程中,发生了固体离子交换反应,形成了连接于分子筛骨架的Cu2+,但以HY为载体更容易进行固体离子交换,未交换的铜物种以CuO的形式分散到分子筛表面.在600℃高温活化中,催化剂中Cu2+可部分还原为活性物质Cu+,但以NaY和铜氨溶液离子交换制备的催化剂Cu2+自还原能力最大.
以Cu(NO3)2為銅源,以NaY和HY分子篩為載體,通過溶液離子交換法和等體積浸漬法製備瞭不同的無氯CuY催化劑,併進行瞭氣相甲醇氧化羰基化催化活性研究.通過浸漬法製備的催化劑Cu含量為10%,而以NaY和銅氨溶液離子交換製備的催化劑Cu含量隻有6.3%,但其催化活性和選擇性均較好.通過催化劑的Cu元素分析、低溫氮吸附-脫附、XRD、H2-TPR、XPS和TPD等錶徵錶明,溶液離子交換法製備的催化劑,Cu物種以離子的形式高度分散于分子篩骨架結構中,較好地保持瞭分子篩晶體結構,併對甲醇有較彊的吸附能力,催化活性較高,而將等體積浸漬Cu(NO3)2溶液後的HY或NaY分子篩,在400℃焙燒過程中,髮生瞭固體離子交換反應,形成瞭連接于分子篩骨架的Cu2+,但以HY為載體更容易進行固體離子交換,未交換的銅物種以CuO的形式分散到分子篩錶麵.在600℃高溫活化中,催化劑中Cu2+可部分還原為活性物質Cu+,但以NaY和銅氨溶液離子交換製備的催化劑Cu2+自還原能力最大.
이Cu(NO3)2위동원,이NaY화HY분자사위재체,통과용액리자교환법화등체적침지법제비료불동적무록CuY최화제,병진행료기상갑순양화탄기화최화활성연구.통과침지법제비적최화제Cu함량위10%,이이NaY화동안용액리자교환제비적최화제Cu함량지유6.3%,단기최화활성화선택성균교호.통과최화제적Cu원소분석、저온담흡부-탈부、XRD、H2-TPR、XPS화TPD등표정표명,용액리자교환법제비적최화제,Cu물충이리자적형식고도분산우분자사골가결구중,교호지보지료분자사정체결구,병대갑순유교강적흡부능력,최화활성교고,이장등체적침지Cu(NO3)2용액후적HY혹NaY분자사,재400℃배소과정중,발생료고체리자교환반응,형성료련접우분자사골가적Cu2+,단이HY위재체경용역진행고체리자교환,미교환적동물충이CuO적형식분산도분자사표면.재600℃고온활화중,최화제중Cu2+가부분환원위활성물질Cu+,단이NaY화동안용액리자교환제비적최화제Cu2+자환원능력최대.