CAJ | 학술논문

在微波辐射条件下,对CuO/ZnO/Al2O3催化剂的沉淀母液进行老化,通过XRD、TG、H2-TPR,FTIR、HR-TEM和XPS对前驱体及催化剂微观结构的进行表征,探讨了CuO/ZnO/Al2O3催化剂前驱体晶相转变过程中微波辐射的作用.结果表明,微波辐射有利于Cu2+取代Zn5(CO3)2(OH)6中Zn2+的同晶取代反应.微波辐射的老化过程中,首先发生Cu2+取代Zn5(CO3)2(OH)6中Zn2+生成(Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6的同晶取代反应,并于1.0 h内基本完成;随着老化时间继续延长,主要进行Zn2+取代Cu2(CO3)(OH)2中Cu2+生成(Cu,Zn)2(CO3)(OH)2的同晶取代反应,同时(Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6进一步结晶.与常规老化1 h制备的前驱体相比,微波辐射老化1.0 h制备的前驱体含有较多的(Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6物相,有助于增强焙烧后CuO/ZnO/Al2O3催化剂中CuO-ZnO协同作用,提高表面铜含量,进而提高CuO/ZnO/Al2O3催化剂在浆态床合成甲醇的催化活性和稳定性,在400 h浆态床合成甲醇评价期间,甲醇时空收率最大达318.9 g·kg-1·h-1,失活率仅为0.11%·d-1.
재미파복사조건하,대CuO/ZnO/Al2O3최화제적침정모액진행노화,통과XRD、TG、H2-TPR,FTIR、HR-TEM화XPS대전구체급최화제미관결구적진행표정,탐토료CuO/ZnO/Al2O3최화제전구체정상전변과정중미파복사적작용.결과표명,미파복사유리우Cu2+취대Zn5(CO3)2(OH)6중Zn2+적동정취대반응.미파복사적노화과정중,수선발생Cu2+취대Zn5(CO3)2(OH)6중Zn2+생성(Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6적동정취대반응,병우1.0 h내기본완성;수착노화시간계속연장,주요진행Zn2+취대Cu2(CO3)(OH)2중Cu2+생성(Cu,Zn)2(CO3)(OH)2적동정취대반응,동시(Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6진일보결정.여상규노화1 h제비적전구체상비,미파복사노화1.0 h제비적전구체함유교다적(Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6물상,유조우증강배소후CuO/ZnO/Al2O3최화제중CuO-ZnO협동작용,제고표면동함량,진이제고CuO/ZnO/Al2O3최화제재장태상합성갑순적최화활성화은정성,재400 h장태상합성갑순평개기간,갑순시공수솔최대체318.9 g·kg-1·h-1,실활솔부위0.11%·d-1.