物理化学学报
物理化學學報
물이화학학보
ACTA PHYSICO-CHIMICA SINICA
2012年
7期
1707-1713
,共7页
涂喆研%杨冬冬%王繁%李象远
塗喆研%楊鼕鼕%王繁%李象遠
도철연%양동동%왕번%리상원
铀化物%耦合簇理论%旋轨耦合
鈾化物%耦閤簇理論%鏇軌耦閤
유화물%우합족이론%선궤우합
用小核相对论有效势和CCSD(T)方法计算了三原子铀化物OUO2+,NUN和NUO+的平衡键长和谐振频率.计算结果显示U原子内层5s5p5d电子相关能对这些化合物性质的影响非常小.除NUN的弯曲振动频率,旋轨耦合效应对这些化合物的结构和频率的影响并不明显.本文的计算结果与其他研究组的计算结果以及已有的实验值相比符合较好,这表明作为单参考态方法,CCSD(T)能够对这些体系的键长和频率给出较精确的计算结果.与此前密度泛函理论(DFT)的计算结果相比,CCSD(T)方法与PBEO泛函的结果吻合最好.本文的工作有助于在用密度泛函方法研究这些体系时选择合适的交换相关泛函,也为今后的实验研究提供了新的理论数据.
用小覈相對論有效勢和CCSD(T)方法計算瞭三原子鈾化物OUO2+,NUN和NUO+的平衡鍵長和諧振頻率.計算結果顯示U原子內層5s5p5d電子相關能對這些化閤物性質的影響非常小.除NUN的彎麯振動頻率,鏇軌耦閤效應對這些化閤物的結構和頻率的影響併不明顯.本文的計算結果與其他研究組的計算結果以及已有的實驗值相比符閤較好,這錶明作為單參攷態方法,CCSD(T)能夠對這些體繫的鍵長和頻率給齣較精確的計算結果.與此前密度汎函理論(DFT)的計算結果相比,CCSD(T)方法與PBEO汎函的結果吻閤最好.本文的工作有助于在用密度汎函方法研究這些體繫時選擇閤適的交換相關汎函,也為今後的實驗研究提供瞭新的理論數據.
용소핵상대론유효세화CCSD(T)방법계산료삼원자유화물OUO2+,NUN화NUO+적평형건장화해진빈솔.계산결과현시U원자내층5s5p5d전자상관능대저사화합물성질적영향비상소.제NUN적만곡진동빈솔,선궤우합효응대저사화합물적결구화빈솔적영향병불명현.본문적계산결과여기타연구조적계산결과이급이유적실험치상비부합교호,저표명작위단삼고태방법,CCSD(T)능구대저사체계적건장화빈솔급출교정학적계산결과.여차전밀도범함이론(DFT)적계산결과상비,CCSD(T)방법여PBEO범함적결과문합최호.본문적공작유조우재용밀도범함방법연구저사체계시선택합괄적교환상관범함,야위금후적실험연구제공료신적이론수거.
