催化学报
催化學報
최화학보
CHINESE JOURNAL OF CATALYSIS
2009年
4期
305-311
,共7页
王善鹏%王伊蕾%曹亮%邢双英%周丹红
王善鵬%王伊蕾%曹亮%邢雙英%週丹紅
왕선붕%왕이뢰%조량%형쌍영%주단홍
ZSM-5%分子筛%相邻酸性位%乙烯质子化%ONIOM%方法
ZSM-5%分子篩%相鄰痠性位%乙烯質子化%ONIOM%方法
ZSM-5%분자사%상린산성위%을희질자화%ONIOM%방법
应用量子力学与分子力学联合的 ONIOM2(B3LYP/6-31G(d,p):UFF)方法, 对 ZSM-5 分子筛中与 T6, T9 和 T12 位相邻的骨架铝的落位稳定性以及酸性强度进行了理论计算. 根据 Si/Al 替代能确定了最稳定的相邻酸性位在 Al6-Al6 位, 其次是 Al6-Al9 位, 通过 (Si/Al,H) 替代能计算确定了氢质子的落位. 计算结果证明了相邻骨架铝会导致酸性强度降低, 而且 Al6-Al9 位的酸性低于 Al6-Al6 位. 应用密度泛函理论方法进一步考察了相邻酸性位对乙烯分子吸附和质子化反应历程的影响. 结果表明, -Al-O-Si-O-Al-结构的相邻酸性位对乙烯分子的吸附以及质子化反应历程有明显影响, 尤其是使乙醇盐产物更不稳定.
應用量子力學與分子力學聯閤的 ONIOM2(B3LYP/6-31G(d,p):UFF)方法, 對 ZSM-5 分子篩中與 T6, T9 和 T12 位相鄰的骨架鋁的落位穩定性以及痠性彊度進行瞭理論計算. 根據 Si/Al 替代能確定瞭最穩定的相鄰痠性位在 Al6-Al6 位, 其次是 Al6-Al9 位, 通過 (Si/Al,H) 替代能計算確定瞭氫質子的落位. 計算結果證明瞭相鄰骨架鋁會導緻痠性彊度降低, 而且 Al6-Al9 位的痠性低于 Al6-Al6 位. 應用密度汎函理論方法進一步攷察瞭相鄰痠性位對乙烯分子吸附和質子化反應歷程的影響. 結果錶明, -Al-O-Si-O-Al-結構的相鄰痠性位對乙烯分子的吸附以及質子化反應歷程有明顯影響, 尤其是使乙醇鹽產物更不穩定.
응용양자역학여분자역학연합적 ONIOM2(B3LYP/6-31G(d,p):UFF)방법, 대 ZSM-5 분자사중여 T6, T9 화 T12 위상린적골가려적락위은정성이급산성강도진행료이론계산. 근거 Si/Al 체대능학정료최은정적상린산성위재 Al6-Al6 위, 기차시 Al6-Al9 위, 통과 (Si/Al,H) 체대능계산학정료경질자적락위. 계산결과증명료상린골가려회도치산성강도강저, 이차 Al6-Al9 위적산성저우 Al6-Al6 위. 응용밀도범함이론방법진일보고찰료상린산성위대을희분자흡부화질자화반응역정적영향. 결과표명, -Al-O-Si-O-Al-결구적상린산성위대을희분자적흡부이급질자화반응역정유명현영향, 우기시사을순염산물경불은정.
