分子催化
分子催化
분자최화
JOURNAL OF MOLECULAR CATALYSIS(CHINA)
2002年
5期
321-326
,共6页
钟顺和%王爱菊%黎汉生%肖秀芳
鐘順和%王愛菊%黎漢生%肖秀芳
종순화%왕애국%려한생%초수방
二氧化碳%甲醇%碳酸二甲酯%负载型镍甲氧基配合物%SiO2载体
二氧化碳%甲醇%碳痠二甲酯%負載型鎳甲氧基配閤物%SiO2載體
이양화탄%갑순%탄산이갑지%부재형얼갑양기배합물%SiO2재체
采用表面改性和离子交换相结合的方法, 制备了负载型单核金属甲氧基配合物Ni(OCH3)2/SiO2催化剂. 利用IR、 TPD、 TPSR和微反技术, 考察了催化剂的表面结构以及CO2、 CH3OH在催化剂表面上的化学吸附和反应性能. 结果表明, 负载型单核金属甲氧基配合物Ni(OCH3)2/SiO2中, Ni2+与载体SiO2表面的O2-以双齿形式配位; 在催化剂表面存在CO2的桥式吸附态和甲氧碳酸酯基物种两种吸附态, CH3OH则只有一种分子吸附态. 在373~473 K条件下, CO2和CH3OH在催化剂上的反应产物主要是DMC、 H2O以及少量的CO、 CH4和CH2O, 催化剂的活性由表面甲氧碳酸酯基物种与分子吸附态甲醇的反应决定. 讨论了催化剂上CO2和CH3OH的活化过程及吸附态的形成机理.
採用錶麵改性和離子交換相結閤的方法, 製備瞭負載型單覈金屬甲氧基配閤物Ni(OCH3)2/SiO2催化劑. 利用IR、 TPD、 TPSR和微反技術, 攷察瞭催化劑的錶麵結構以及CO2、 CH3OH在催化劑錶麵上的化學吸附和反應性能. 結果錶明, 負載型單覈金屬甲氧基配閤物Ni(OCH3)2/SiO2中, Ni2+與載體SiO2錶麵的O2-以雙齒形式配位; 在催化劑錶麵存在CO2的橋式吸附態和甲氧碳痠酯基物種兩種吸附態, CH3OH則隻有一種分子吸附態. 在373~473 K條件下, CO2和CH3OH在催化劑上的反應產物主要是DMC、 H2O以及少量的CO、 CH4和CH2O, 催化劑的活性由錶麵甲氧碳痠酯基物種與分子吸附態甲醇的反應決定. 討論瞭催化劑上CO2和CH3OH的活化過程及吸附態的形成機理.
채용표면개성화리자교환상결합적방법, 제비료부재형단핵금속갑양기배합물Ni(OCH3)2/SiO2최화제. 이용IR、 TPD、 TPSR화미반기술, 고찰료최화제적표면결구이급CO2、 CH3OH재최화제표면상적화학흡부화반응성능. 결과표명, 부재형단핵금속갑양기배합물Ni(OCH3)2/SiO2중, Ni2+여재체SiO2표면적O2-이쌍치형식배위; 재최화제표면존재CO2적교식흡부태화갑양탄산지기물충량충흡부태, CH3OH칙지유일충분자흡부태. 재373~473 K조건하, CO2화CH3OH재최화제상적반응산물주요시DMC、 H2O이급소량적CO、 CH4화CH2O, 최화제적활성유표면갑양탄산지기물충여분자흡부태갑순적반응결정. 토론료최화제상CO2화CH3OH적활화과정급흡부태적형성궤리.