石油学报(石油加工)
石油學報(石油加工)
석유학보(석유가공)
ACTA PETROLEI SINICA(PETROLEUM PROCESSING SECTION)
2012年
z1期
127-132
,共6页
赵姗姗%徐卫华%赵继全%张月成
趙姍姍%徐衛華%趙繼全%張月成
조산산%서위화%조계전%장월성
四氢呋喃%氨%吡咯烷%H-ZSM-5
四氫呋喃%氨%吡咯烷%H-ZSM-5
사경부남%안%필각완%H-ZSM-5
以H-ZSM-5系列分子筛、HY、Hβ、Al2O3等固体酸作为催化剂,在固定床反应器中考察了其对四氢呋喃催化氨化合成吡咯烷反应的催化性能.结果表明,n( Si) /n( Al) =80的H-ZSM-5催化剂的活性最佳,其催化四氢呋喃氨化合成吡咯烷的最佳工艺条件为:常压,反应温度350℃,氨气与四氢呋喃摩尔比6,停留时间6.9s,此时四氢呋喃的转化率为82.9%,吡咯烷的收率为62.3%.在优化条件下催化剂连续工作600 h,四氢呋喃的转化率保持在75%以上,吡咯烷的选择性有所降低,但吡咯烷的收率仍然保持在55%以上.利用XRD、N2吸附-脱附和NH3-TPD等手段对使用前后的催化剂进行表征,得出催化剂活性下降是由于较长时间的连续反应使得催化剂表面产生了积炭,堵塞了催化剂内部较小孔径的孔道,覆盖了催化剂表面的酸性位点.利用空气氧化法对催化剂进行在线再生后,催化剂的催化性能基本恢复到初始水平.
以H-ZSM-5繫列分子篩、HY、Hβ、Al2O3等固體痠作為催化劑,在固定床反應器中攷察瞭其對四氫呋喃催化氨化閤成吡咯烷反應的催化性能.結果錶明,n( Si) /n( Al) =80的H-ZSM-5催化劑的活性最佳,其催化四氫呋喃氨化閤成吡咯烷的最佳工藝條件為:常壓,反應溫度350℃,氨氣與四氫呋喃摩爾比6,停留時間6.9s,此時四氫呋喃的轉化率為82.9%,吡咯烷的收率為62.3%.在優化條件下催化劑連續工作600 h,四氫呋喃的轉化率保持在75%以上,吡咯烷的選擇性有所降低,但吡咯烷的收率仍然保持在55%以上.利用XRD、N2吸附-脫附和NH3-TPD等手段對使用前後的催化劑進行錶徵,得齣催化劑活性下降是由于較長時間的連續反應使得催化劑錶麵產生瞭積炭,堵塞瞭催化劑內部較小孔徑的孔道,覆蓋瞭催化劑錶麵的痠性位點.利用空氣氧化法對催化劑進行在線再生後,催化劑的催化性能基本恢複到初始水平.
이H-ZSM-5계렬분자사、HY、Hβ、Al2O3등고체산작위최화제,재고정상반응기중고찰료기대사경부남최화안화합성필각완반응적최화성능.결과표명,n( Si) /n( Al) =80적H-ZSM-5최화제적활성최가,기최화사경부남안화합성필각완적최가공예조건위:상압,반응온도350℃,안기여사경부남마이비6,정류시간6.9s,차시사경부남적전화솔위82.9%,필각완적수솔위62.3%.재우화조건하최화제련속공작600 h,사경부남적전화솔보지재75%이상,필각완적선택성유소강저,단필각완적수솔잉연보지재55%이상.이용XRD、N2흡부-탈부화NH3-TPD등수단대사용전후적최화제진행표정,득출최화제활성하강시유우교장시간적련속반응사득최화제표면산생료적탄,도새료최화제내부교소공경적공도,복개료최화제표면적산성위점.이용공기양화법대최화제진행재선재생후,최화제적최화성능기본회복도초시수평.