石油化工
石油化工
석유화공
PETROCHEMICAL TECHNOLOGY
2013年
7期
787-794
,共8页
硅钨酸/氧化锆/MCM-41介孔分子筛催化剂%苯甲醚%Friedel-Crafts酰化反应
硅鎢痠/氧化鋯/MCM-41介孔分子篩催化劑%苯甲醚%Friedel-Crafts酰化反應
규오산/양화고/MCM-41개공분자사최화제%분갑미%Friedel-Crafts선화반응
tungstosilicic acid/zirconia/MCM-41 mesopore molecular sieve catalyst%anisole%Friedel-Crafts acylation
采用逐层浸渍法制备了MCM-41介孔分子筛负载ZrO2及硅钨酸(SiW)催化剂,考察了催化剂在以苯甲醚为原料、乙酸酐为酰化试剂的Friedel-Crafts酰化反应中的催化活性,同时对催化剂进行XRD、N2吸-脱附测试、DSC、FTIR、NH3-TPD等表征,研究了ZrO2与SiW及载体之间的相互作用对催化剂活性的影响.实验结果表明,SiW直接负载到MCM-41后,SiW与载体发生相互作用使Keggin结构发生畸变,导致活性下降；但SiW通过ZrO2接枝负载到MCM-41后,SiW较好地分散在载体表面且保持了完整的Keggin结构,SiW与zrO间的相互作用增加了催化剂上强酸中心的数目,显著提高了催化活性.催化剂的最佳制备条件为:ZrO2负载量20％(w),SiW负载量60％(w),焙烧温度200℃；最佳反应条件为:反应时间4h,反应温度110℃,催化剂用量为0.2g(基于10mmol乙酸酐),苯甲醚与乙酸酐的摩尔比10.
採用逐層浸漬法製備瞭MCM-41介孔分子篩負載ZrO2及硅鎢痠(SiW)催化劑,攷察瞭催化劑在以苯甲醚為原料、乙痠酐為酰化試劑的Friedel-Crafts酰化反應中的催化活性,同時對催化劑進行XRD、N2吸-脫附測試、DSC、FTIR、NH3-TPD等錶徵,研究瞭ZrO2與SiW及載體之間的相互作用對催化劑活性的影響.實驗結果錶明,SiW直接負載到MCM-41後,SiW與載體髮生相互作用使Keggin結構髮生畸變,導緻活性下降；但SiW通過ZrO2接枝負載到MCM-41後,SiW較好地分散在載體錶麵且保持瞭完整的Keggin結構,SiW與zrO間的相互作用增加瞭催化劑上彊痠中心的數目,顯著提高瞭催化活性.催化劑的最佳製備條件為:ZrO2負載量20％(w),SiW負載量60％(w),焙燒溫度200℃；最佳反應條件為:反應時間4h,反應溫度110℃,催化劑用量為0.2g(基于10mmol乙痠酐),苯甲醚與乙痠酐的摩爾比10.
채용축층침지법제비료MCM-41개공분자사부재ZrO2급규오산(SiW)최화제,고찰료최화제재이분갑미위원료、을산항위선화시제적Friedel-Crafts선화반응중적최화활성,동시대최화제진행XRD、N2흡-탈부측시、DSC、FTIR、NH3-TPD등표정,연구료ZrO2여SiW급재체지간적상호작용대최화제활성적영향.실험결과표명,SiW직접부재도MCM-41후,SiW여재체발생상호작용사Keggin결구발생기변,도치활성하강；단SiW통과ZrO2접지부재도MCM-41후,SiW교호지분산재재체표면차보지료완정적Keggin결구,SiW여zrO간적상호작용증가료최화제상강산중심적수목,현저제고료최화활성.최화제적최가제비조건위:ZrO2부재량20％(w),SiW부재량60％(w),배소온도200℃；최가반응조건위:반응시간4h,반응온도110℃,최화제용량위0.2g(기우10mmol을산항),분갑미여을산항적마이비10.
