物理化学学报
物理化學學報
물이화학학보
ACTA PHYSICO-CHIMICA SINICA
2014年
4期
738-744
,共7页
赵越%王丽%张家良%郭洪臣
趙越%王麗%張傢良%郭洪臣
조월%왕려%장가량%곽홍신
介质阻挡放电%交流弧放电%氢气%氨气%发射光谱
介質阻擋放電%交流弧放電%氫氣%氨氣%髮射光譜
개질조당방전%교류호방전%경기%안기%발사광보
Dielectric barrier discharge%AC arc discharge%Hydrogen%Ammonia%Optical emission spectrum
在常压下研究了不同等离子体放电模式及反应器结构对氨分解制氢反应的影响.实验中调节反应器结构分别产生了介质阻挡放电和交流弧放电两种放电模式.通过对两种放电模式的放电图像、电压-电流波形和氨分解过程中等离子体区活性物种的发射光谱(OES)研究发现,与介质阻挡放电相比,交流弧放电为局部强放电,具有更高的电源效率和电子密度.因此,在介质阻挡放电中氨气分子大部分通过生成电子激发态物种NH*,再与载能电子碰撞断裂N-H键进行氨分解反应;而在交流弧放电中载能电子具有更高的平均电子能量,可直接断裂氨气分子的N-H键生成NH2和NH等高活性物种,促进氨分解反应的进行.结果表明,交流弧放电的氨分解效果要明显优于介质阻挡放电.在交流弧放电模式下不同类型反应器对氨气分解转化率由高到低的顺序为:管-管＞管-板＞针-板＞板-板.在输入功率为30 W,气隙间距为6 mm时,管-管交流弧放电的氨气转化率达到60％左右,而板-板介质阻挡放电的氨气转化率仅为4％.
在常壓下研究瞭不同等離子體放電模式及反應器結構對氨分解製氫反應的影響.實驗中調節反應器結構分彆產生瞭介質阻擋放電和交流弧放電兩種放電模式.通過對兩種放電模式的放電圖像、電壓-電流波形和氨分解過程中等離子體區活性物種的髮射光譜(OES)研究髮現,與介質阻擋放電相比,交流弧放電為跼部彊放電,具有更高的電源效率和電子密度.因此,在介質阻擋放電中氨氣分子大部分通過生成電子激髮態物種NH*,再與載能電子踫撞斷裂N-H鍵進行氨分解反應;而在交流弧放電中載能電子具有更高的平均電子能量,可直接斷裂氨氣分子的N-H鍵生成NH2和NH等高活性物種,促進氨分解反應的進行.結果錶明,交流弧放電的氨分解效果要明顯優于介質阻擋放電.在交流弧放電模式下不同類型反應器對氨氣分解轉化率由高到低的順序為:管-管＞管-闆＞針-闆＞闆-闆.在輸入功率為30 W,氣隙間距為6 mm時,管-管交流弧放電的氨氣轉化率達到60％左右,而闆-闆介質阻擋放電的氨氣轉化率僅為4％.
재상압하연구료불동등리자체방전모식급반응기결구대안분해제경반응적영향.실험중조절반응기결구분별산생료개질조당방전화교류호방전량충방전모식.통과대량충방전모식적방전도상、전압-전류파형화안분해과정중등리자체구활성물충적발사광보(OES)연구발현,여개질조당방전상비,교류호방전위국부강방전,구유경고적전원효솔화전자밀도.인차,재개질조당방전중안기분자대부분통과생성전자격발태물충NH*,재여재능전자팽당단렬N-H건진행안분해반응;이재교류호방전중재능전자구유경고적평균전자능량,가직접단렬안기분자적N-H건생성NH2화NH등고활성물충,촉진안분해반응적진행.결과표명,교류호방전적안분해효과요명현우우개질조당방전.재교류호방전모식하불동류형반응기대안기분해전화솔유고도저적순서위:관-관＞관-판＞침-판＞판-판.재수입공솔위30 W,기극간거위6 mm시,관-관교류호방전적안기전화솔체도60％좌우,이판-판개질조당방전적안기전화솔부위4％.
