厦门大学学报（自然科学版）
廈門大學學報（自然科學版）
하문대학학보（자연과학판）
JOURNAL OF XIAMEN UNIVERSITY (NATURAL SCIENCE)
2013年
5期
650-654
,共5页
代陈%刘志铭%谢建榕%林国栋%张鸿斌
代陳%劉誌銘%謝建榕%林國棟%張鴻斌
대진%류지명%사건용%림국동%장홍빈
Ni-ZrO2催化剂%Sc2O3-促进Ni-ZrO2催化剂%CO/CO2共甲烷化%合成天然气
Ni-ZrO2催化劑%Sc2O3-促進Ni-ZrO2催化劑%CO/CO2共甲烷化%閤成天然氣
Ni-ZrO2최화제%Sc2O3-촉진Ni-ZrO2최화제%CO/CO2공갑완화%합성천연기
Ni-ZrO2 catalyst%Sc2O3-doped Ni-ZrO2 catalyst%CO/CO2 co-methanation%SNG
用Sc2O3作为促进剂,研发出一种Sc2O3掺杂的高效新型Ni-ZrO2基催化剂,该催化剂对CO和CO2共甲烷化制合成天然气(SNG)显示出高的活性和优异的热稳定性.在组成经优化的Ni6 Zr3Sc1催化剂上,0.1 MPa,573 K,V(H2)∶V(CO)∶V(CO2)∶V(N2)=75∶15∶5∶5,出口空速GHSV=40 000 mL/(h·g)的反应条件下,在反应开始之后的20～332 h的反应过程中,CO和CO2的转化率一直分别保持在100％和85％的高水平,产物甲烷的选择性一直保持在100％.耐热试验结果显示,在973 K下经历24 h甲烷化反应、而后降至573 K的Ni6Zr3Sc1催化剂试样上,(CO+CO2)的总转化率仍能稳定地保持在80.2％的水平；而不含Sc2 O3的原基质催化剂(Ni6 Zr4)在经历相同耐热试验过程之后的(CO+ CO2)总转化率骤降至2.7％,暗示其因烧结而失活.催化剂的表征结果证实,可观量的Sc3+溶解入ZrO2晶格导致具有c-ZrO2结构的单一c-(Zr-Sc)Oy相的生成并使其稳定化,这类c-(Zr-Sc)Oy相与Ni6 Zr3Sc1催化剂的高活性,尤其与优良的热稳定性,密切相关.
用Sc2O3作為促進劑,研髮齣一種Sc2O3摻雜的高效新型Ni-ZrO2基催化劑,該催化劑對CO和CO2共甲烷化製閤成天然氣(SNG)顯示齣高的活性和優異的熱穩定性.在組成經優化的Ni6 Zr3Sc1催化劑上,0.1 MPa,573 K,V(H2)∶V(CO)∶V(CO2)∶V(N2)=75∶15∶5∶5,齣口空速GHSV=40 000 mL/(h·g)的反應條件下,在反應開始之後的20～332 h的反應過程中,CO和CO2的轉化率一直分彆保持在100％和85％的高水平,產物甲烷的選擇性一直保持在100％.耐熱試驗結果顯示,在973 K下經歷24 h甲烷化反應、而後降至573 K的Ni6Zr3Sc1催化劑試樣上,(CO+CO2)的總轉化率仍能穩定地保持在80.2％的水平；而不含Sc2 O3的原基質催化劑(Ni6 Zr4)在經歷相同耐熱試驗過程之後的(CO+ CO2)總轉化率驟降至2.7％,暗示其因燒結而失活.催化劑的錶徵結果證實,可觀量的Sc3+溶解入ZrO2晶格導緻具有c-ZrO2結構的單一c-(Zr-Sc)Oy相的生成併使其穩定化,這類c-(Zr-Sc)Oy相與Ni6 Zr3Sc1催化劑的高活性,尤其與優良的熱穩定性,密切相關.
용Sc2O3작위촉진제,연발출일충Sc2O3참잡적고효신형Ni-ZrO2기최화제,해최화제대CO화CO2공갑완화제합성천연기(SNG)현시출고적활성화우이적열은정성.재조성경우화적Ni6 Zr3Sc1최화제상,0.1 MPa,573 K,V(H2)∶V(CO)∶V(CO2)∶V(N2)=75∶15∶5∶5,출구공속GHSV=40 000 mL/(h·g)적반응조건하,재반응개시지후적20～332 h적반응과정중,CO화CO2적전화솔일직분별보지재100％화85％적고수평,산물갑완적선택성일직보지재100％.내열시험결과현시,재973 K하경력24 h갑완화반응、이후강지573 K적Ni6Zr3Sc1최화제시양상,(CO+CO2)적총전화솔잉능은정지보지재80.2％적수평；이불함Sc2 O3적원기질최화제(Ni6 Zr4)재경력상동내열시험과정지후적(CO+ CO2)총전화솔취강지2.7％,암시기인소결이실활.최화제적표정결과증실,가관량적Sc3+용해입ZrO2정격도치구유c-ZrO2결구적단일c-(Zr-Sc)Oy상적생성병사기은정화,저류c-(Zr-Sc)Oy상여Ni6 Zr3Sc1최화제적고활성,우기여우량적열은정성,밀절상관.
