催化学报
催化學報
최화학보
CHINESE JOURNAL OF CATALYSIS
2014年
6期
922-928
,共7页
唐沛%高勇军%杨敬贺%李文静%赵华博%马丁
唐沛%高勇軍%楊敬賀%李文靜%趙華博%馬丁
당패%고용군%양경하%리문정%조화박%마정
氮掺杂石墨烯%杂原子%生长机理%乙苯氧化反应
氮摻雜石墨烯%雜原子%生長機理%乙苯氧化反應
담참잡석묵희%잡원자%생장궤리%을분양화반응
N-doped graphene%Heteroatom%Growth mechanism%Oxidation of ethylbenzene
以热解氧化石墨烯材料为碳基底,分别使用有机氮源和无机氮源对其进行氮掺杂处理,制备了一系列氮掺杂石墨烯材料。采用透射电子显微镜、扫描电子显微镜、拉曼光谱和X射线光电子能谱等表征方法考察了氮掺杂石墨烯的生长机理。结果表明,随着制备过程中退火温度的改变,氮掺杂石墨烯中不同氮物种的含量有显著差别。这种差异是由不同氮物种化学环境的差异所导致的。所制备的含氮石墨烯材料对乙苯选择性氧化制苯乙酮反应均表现出优良的催化活性。其中,石墨氮的含量对于提高苯乙酮收率起到至关重要的作用。此外,通过氧化剂控制活化的方法可以消除过多的结构缺陷和过量氮掺杂对催化反应的不利影响,有效提升氮掺杂石墨烯的催化活性。
以熱解氧化石墨烯材料為碳基底,分彆使用有機氮源和無機氮源對其進行氮摻雜處理,製備瞭一繫列氮摻雜石墨烯材料。採用透射電子顯微鏡、掃描電子顯微鏡、拉曼光譜和X射線光電子能譜等錶徵方法攷察瞭氮摻雜石墨烯的生長機理。結果錶明,隨著製備過程中退火溫度的改變,氮摻雜石墨烯中不同氮物種的含量有顯著差彆。這種差異是由不同氮物種化學環境的差異所導緻的。所製備的含氮石墨烯材料對乙苯選擇性氧化製苯乙酮反應均錶現齣優良的催化活性。其中,石墨氮的含量對于提高苯乙酮收率起到至關重要的作用。此外,通過氧化劑控製活化的方法可以消除過多的結構缺陷和過量氮摻雜對催化反應的不利影響,有效提升氮摻雜石墨烯的催化活性。
이열해양화석묵희재료위탄기저,분별사용유궤담원화무궤담원대기진행담참잡처리,제비료일계렬담참잡석묵희재료。채용투사전자현미경、소묘전자현미경、랍만광보화X사선광전자능보등표정방법고찰료담참잡석묵희적생장궤리。결과표명,수착제비과정중퇴화온도적개변,담참잡석묵희중불동담물충적함량유현저차별。저충차이시유불동담물충화학배경적차이소도치적。소제비적함담석묵희재료대을분선택성양화제분을동반응균표현출우량적최화활성。기중,석묵담적함량대우제고분을동수솔기도지관중요적작용。차외,통과양화제공제활화적방법가이소제과다적결구결함화과량담참잡대최화반응적불리영향,유효제승담참잡석묵희적최화활성。
N-doped graphene materials were prepared from both inorganic and organic nitrogen sources and pyrolytic graphene oxide as the carbon substrate. Transmission electron microscopy, scanning electron microscopy, Raman spectroscopy, and X-ray photoelectron spectroscopy were used to investigate the detailed growth mechanism of the N species in these N-doped graphene materials. The different chemical nature and binding energy of the different N species resulted in their differ-ent trends with annealing temperature. These N-doped graphene are excellent catalysts in the oxi-dation of ethylbenzene. A high yield of acetonphenone did not depend on the total nitrogen amount but only on the type of nitrogen species. Too much defects and N-dopants were detrimental to this reaction. A proper activation of the oxidant is needed to get good catalytic activity.