化工学报
化工學報
화공학보
JOURNAL OF CHEMICAL INDUSY AND ENGINEERING (CHINA)
2014年
1期
160-168
,共9页
张加赢%辛忠%孟鑫%陶淼
張加贏%辛忠%孟鑫%陶淼
장가영%신충%맹흠%도묘
合成气%载体%天然气%催化剂%稳定性
閤成氣%載體%天然氣%催化劑%穩定性
합성기%재체%천연기%최화제%은정성
syngas%support%natural gas%catalyst%stability
采用浸渍法分别以MCM-41,Al2O3和SiO2为载体制备了不同镍负载量的甲烷化催化剂,并在连续流动固定床反应装置上对其甲烷化催化活性进行了评价.研究结果表明,与Ni/Al2O3和Ni/SiO2相比,相同镍负载量的Ni/MCM-41催化剂具有更好的催化活性.同时研究了Ni含量对于Ni/MCM-41催化剂催化活性的影响,发现随着Ni含量的增加,CO转化率和CH4收率逐渐升高,并且在Ni含量大于10％(质量分数)以后趋于稳定.在n(H2):n(CO)=3∶1、反应压力1.5 MPa、反应温度350℃及质量空速12000ml·h-1 ·g-1的反应条件下,10％Ni/MCM-41催化剂CH4选择性达到94.9％,CO转化率接近100％.在100 h催化活性稳定性试验中,10％Ni/MCM-41催化活性无明显下降,表现出良好的催化活性稳定性.采用X射线衍射(XRD)、氮气物理吸附(BET)、热重分析(TG)及氢气程序升温还原(H2-TPR)等技术手段对催化剂进行了表征,结果表明Ni颗粒大小是影响Ni/MCM-41催化剂催化活性的主要因素.
採用浸漬法分彆以MCM-41,Al2O3和SiO2為載體製備瞭不同鎳負載量的甲烷化催化劑,併在連續流動固定床反應裝置上對其甲烷化催化活性進行瞭評價.研究結果錶明,與Ni/Al2O3和Ni/SiO2相比,相同鎳負載量的Ni/MCM-41催化劑具有更好的催化活性.同時研究瞭Ni含量對于Ni/MCM-41催化劑催化活性的影響,髮現隨著Ni含量的增加,CO轉化率和CH4收率逐漸升高,併且在Ni含量大于10％(質量分數)以後趨于穩定.在n(H2):n(CO)=3∶1、反應壓力1.5 MPa、反應溫度350℃及質量空速12000ml·h-1 ·g-1的反應條件下,10％Ni/MCM-41催化劑CH4選擇性達到94.9％,CO轉化率接近100％.在100 h催化活性穩定性試驗中,10％Ni/MCM-41催化活性無明顯下降,錶現齣良好的催化活性穩定性.採用X射線衍射(XRD)、氮氣物理吸附(BET)、熱重分析(TG)及氫氣程序升溫還原(H2-TPR)等技術手段對催化劑進行瞭錶徵,結果錶明Ni顆粒大小是影響Ni/MCM-41催化劑催化活性的主要因素.
채용침지법분별이MCM-41,Al2O3화SiO2위재체제비료불동얼부재량적갑완화최화제,병재련속류동고정상반응장치상대기갑완화최화활성진행료평개.연구결과표명,여Ni/Al2O3화Ni/SiO2상비,상동얼부재량적Ni/MCM-41최화제구유경호적최화활성.동시연구료Ni함량대우Ni/MCM-41최화제최화활성적영향,발현수착Ni함량적증가,CO전화솔화CH4수솔축점승고,병차재Ni함량대우10％(질량분수)이후추우은정.재n(H2):n(CO)=3∶1、반응압력1.5 MPa、반응온도350℃급질량공속12000ml·h-1 ·g-1적반응조건하,10％Ni/MCM-41최화제CH4선택성체도94.9％,CO전화솔접근100％.재100 h최화활성은정성시험중,10％Ni/MCM-41최화활성무명현하강,표현출량호적최화활성은정성.채용X사선연사(XRD)、담기물리흡부(BET)、열중분석(TG)급경기정서승온환원(H2-TPR)등기술수단대최화제진행료표정,결과표명Ni과립대소시영향Ni/MCM-41최화제최화활성적주요인소.
