原子与分子物理学报
原子與分子物理學報
원자여분자물이학보
CHINESE JOURNAL OF ATOMIC AND MOLECULAR PHYSICS
2014年
1期
57-65
,共9页
温俊青%姚攀%李东明%王小青
溫俊青%姚攀%李東明%王小青
온준청%요반%리동명%왕소청
Pd团簇%密度泛函理论%几何结构%稳定性%磁性
Pd糰簇%密度汎函理論%幾何結構%穩定性%磁性
Pd단족%밀도범함이론%궤하결구%은정성%자성
Pd clusters%Density functional theory%Structures%Stabilities%Magnetic properties
采用密度泛函理论中的广义梯度近似泛函BPW91和三参数杂化密度泛函B3LYP对Pdn(n=1～9)团簇的结构、稳定性和磁性进行了详细的计算.两种泛函得到了相同的稳定结构,除n=3、4外,两种方法得到的基态结构是完全一致的,但在n=3、4时用三参数杂化密度泛函B3LYP得到的基态结构与文献[8,9,23]的相同.两种方法得到的平均配位数和平均键长有相似的变化规律,总体上随团簇尺寸的增大而增大,n=2～5时,增幅较大,n=5～9时,增幅较小.两种方法得到团簇能量的二阶差分、分裂能在n=4时均有较大的值,说明相对应的团簇具有较高的稳定性、较低的化学活性.两种方法得到团簇的平均每原子磁矩随团蔟尺寸的增大有逐渐减小的趋势,个别团簇有振荡.结果表明两种泛函都可以描述团簇结构、稳定性和磁性的演变规律,但B3LYP泛函可以更加精确地描述Pdn团簇的结构演化.
採用密度汎函理論中的廣義梯度近似汎函BPW91和三參數雜化密度汎函B3LYP對Pdn(n=1～9)糰簇的結構、穩定性和磁性進行瞭詳細的計算.兩種汎函得到瞭相同的穩定結構,除n=3、4外,兩種方法得到的基態結構是完全一緻的,但在n=3、4時用三參數雜化密度汎函B3LYP得到的基態結構與文獻[8,9,23]的相同.兩種方法得到的平均配位數和平均鍵長有相似的變化規律,總體上隨糰簇呎吋的增大而增大,n=2～5時,增幅較大,n=5～9時,增幅較小.兩種方法得到糰簇能量的二階差分、分裂能在n=4時均有較大的值,說明相對應的糰簇具有較高的穩定性、較低的化學活性.兩種方法得到糰簇的平均每原子磁矩隨糰蔟呎吋的增大有逐漸減小的趨勢,箇彆糰簇有振盪.結果錶明兩種汎函都可以描述糰簇結構、穩定性和磁性的縯變規律,但B3LYP汎函可以更加精確地描述Pdn糰簇的結構縯化.
채용밀도범함이론중적엄의제도근사범함BPW91화삼삼수잡화밀도범함B3LYP대Pdn(n=1～9)단족적결구、은정성화자성진행료상세적계산.량충범함득도료상동적은정결구,제n=3、4외,량충방법득도적기태결구시완전일치적,단재n=3、4시용삼삼수잡화밀도범함B3LYP득도적기태결구여문헌[8,9,23]적상동.량충방법득도적평균배위수화평균건장유상사적변화규률,총체상수단족척촌적증대이증대,n=2～5시,증폭교대,n=5～9시,증폭교소.량충방법득도단족능량적이계차분、분렬능재n=4시균유교대적치,설명상대응적단족구유교고적은정성、교저적화학활성.량충방법득도단족적평균매원자자구수단족척촌적증대유축점감소적추세,개별단족유진탕.결과표명량충범함도가이묘술단족결구、은정성화자성적연변규률,단B3LYP범함가이경가정학지묘술Pdn단족적결구연화.
