催化学报
催化學報
최화학보
CHINESE JOURNAL OF CATALYSIS
2014年
1期
28-37
,共10页
王丙寅%于小虎%霍春芳%王建国%李永旺
王丙寅%于小虎%霍春芳%王建國%李永旺
왕병인%우소호%곽춘방%왕건국%리영왕
乙烯%碳化铁%吸附%脱氢%裂解%费托合成%密度泛函理论
乙烯%碳化鐵%吸附%脫氫%裂解%費託閤成%密度汎函理論
을희%탄화철%흡부%탈경%렬해%비탁합성%밀도범함이론
Ethylene%Cementite%Adsorption%Dehydrogenation%Cleavage%Fischer-Tropsch synthesis%Density functional theory
采用自旋极化密度泛函理论和周期平板模型,对C2H4在铁基费托合成催化剂活性相之一Fe3C(100)表面从热力学和动力学两个方面分析了C2H4在Fe3C(100)表面进行脱氢和裂解反应的竞争性.结果表明,C2H4在Fe3C(100)表面的μ-bridging吸附比π、di-σ吸附更加稳定;C2H4与Fe3C(100)面的相互作用导致C2H4的C原子部分发生重新杂化(sp2→sp3),使C原子呈近四面体结构.在Fe3C(100)表面C2H4易于发生脱氢反应,C-C键裂解反应不具有竞争性.亚乙烯基CCH2和乙烯基CHCH2是Fe3C(100)表面最丰的C2物种,或是C2H4参与链增长的主要单体形式.
採用自鏇極化密度汎函理論和週期平闆模型,對C2H4在鐵基費託閤成催化劑活性相之一Fe3C(100)錶麵從熱力學和動力學兩箇方麵分析瞭C2H4在Fe3C(100)錶麵進行脫氫和裂解反應的競爭性.結果錶明,C2H4在Fe3C(100)錶麵的μ-bridging吸附比π、di-σ吸附更加穩定;C2H4與Fe3C(100)麵的相互作用導緻C2H4的C原子部分髮生重新雜化(sp2→sp3),使C原子呈近四麵體結構.在Fe3C(100)錶麵C2H4易于髮生脫氫反應,C-C鍵裂解反應不具有競爭性.亞乙烯基CCH2和乙烯基CHCH2是Fe3C(100)錶麵最豐的C2物種,或是C2H4參與鏈增長的主要單體形式.
채용자선겁화밀도범함이론화주기평판모형,대C2H4재철기비탁합성최화제활성상지일Fe3C(100)표면종열역학화동역학량개방면분석료C2H4재Fe3C(100)표면진행탈경화렬해반응적경쟁성.결과표명,C2H4재Fe3C(100)표면적μ-bridging흡부비π、di-σ흡부경가은정;C2H4여Fe3C(100)면적상호작용도치C2H4적C원자부분발생중신잡화(sp2→sp3),사C원자정근사면체결구.재Fe3C(100)표면C2H4역우발생탈경반응,C-C건렬해반응불구유경쟁성.아을희기CCH2화을희기CHCH2시Fe3C(100)표면최봉적C2물충,혹시C2H4삼여련증장적주요단체형식.
