催化学报
催化學報
최화학보
CHINESE JOURNAL OF CATALYSIS
2013年
5期
1002-1012
,共11页
田鹏飞%欧阳李科%徐新潮%徐晶%韩一帆
田鵬飛%歐暘李科%徐新潮%徐晶%韓一帆
전붕비%구양리과%서신조%서정%한일범
钯%过氧化氢%氢气%氧气%直接合成%密度泛函理论
鈀%過氧化氫%氫氣%氧氣%直接閤成%密度汎函理論
파%과양화경%경기%양기%직접합성%밀도범함이론
Palladium%Hydrogen peroxide%Hydrogen%Oxygen%Direct synthesis%Density functional theory
采用周期性密度泛函理论研究了H2和O2在Pd(111),Pd(100)及Pd(110)表面上直接合成H2O2的反应机理,对反应的主要基元步骤进行了计算和分析.结果表明,Pd(111)表面对H2O2直接合成的催化选择性最好,表面原子密度较低的Pd(100)表面和Pd(110)表面上含有O-O键的表面物种解离严重,不利于H2O2的生成.H2O2的选择性与含有O-O键表面物种的O-O键能和表面物种的结合能有关.含有O-O键的表面物种在表面的结合能越大,越容易发生解离,不利于形成H2O2.
採用週期性密度汎函理論研究瞭H2和O2在Pd(111),Pd(100)及Pd(110)錶麵上直接閤成H2O2的反應機理,對反應的主要基元步驟進行瞭計算和分析.結果錶明,Pd(111)錶麵對H2O2直接閤成的催化選擇性最好,錶麵原子密度較低的Pd(100)錶麵和Pd(110)錶麵上含有O-O鍵的錶麵物種解離嚴重,不利于H2O2的生成.H2O2的選擇性與含有O-O鍵錶麵物種的O-O鍵能和錶麵物種的結閤能有關.含有O-O鍵的錶麵物種在錶麵的結閤能越大,越容易髮生解離,不利于形成H2O2.
채용주기성밀도범함이론연구료H2화O2재Pd(111),Pd(100)급Pd(110)표면상직접합성H2O2적반응궤리,대반응적주요기원보취진행료계산화분석.결과표명,Pd(111)표면대H2O2직접합성적최화선택성최호,표면원자밀도교저적Pd(100)표면화Pd(110)표면상함유O-O건적표면물충해리엄중,불리우H2O2적생성.H2O2적선택성여함유O-O건표면물충적O-O건능화표면물충적결합능유관.함유O-O건적표면물충재표면적결합능월대,월용역발생해리,불리우형성H2O2.
