工业催化
工業催化
공업최화
INDUSTRIAL CATALYSIS
2014年
2期
137-143
,共7页
杨霞%田大勇%孙守理%孙琦
楊霞%田大勇%孫守理%孫琦
양하%전대용%손수리%손기
催化剂工程%甲烷化%镍%助剂%氧化铈
催化劑工程%甲烷化%鎳%助劑%氧化鈰
최화제공정%갑완화%얼%조제%양화시
catalyst engineering%methanation%nickel%promoter%ceria
甲烷化工艺是煤制天然气的关键技术,甲烷化催化剂则是甲烷化技术的核心.Ni基催化剂具有活性高、选择性好和价格低廉等优点,但易积炭,积炭堵塞催化剂孔道,覆盖表面金属活性位,导致催化剂失活.稀土类金属氧化物(如CeO2、La2O3等)对Ni基催化剂的活性、稳定性、抗积炭性能以及活性组分的分散有明显的促进作用.采用共沉淀法制备了CeO2-Al2O3复合氧化物载体,负载Ni后用于CO甲烷化反应,利用N2物理吸附、XRD、H2-TPR、XPS和TG等对催化剂结构进行表征.结果表明,Ni/CeO2-Al2O3中CeO2的添加主要发挥了电子助剂的作用,CeO2的存在提高了催化剂表面Ni0周围的电子密度,促进Ni物种的还原,同时还能提高催化剂的抗积炭能力,使催化剂表现出更好的甲烷化活性与稳定性.在V(H2):V(CO)=1、反应温度450℃、空速24 000 h-1和常压下,Ni/CeO2-Al2O3催化剂的CO转化率达82.7％.
甲烷化工藝是煤製天然氣的關鍵技術,甲烷化催化劑則是甲烷化技術的覈心.Ni基催化劑具有活性高、選擇性好和價格低廉等優點,但易積炭,積炭堵塞催化劑孔道,覆蓋錶麵金屬活性位,導緻催化劑失活.稀土類金屬氧化物(如CeO2、La2O3等)對Ni基催化劑的活性、穩定性、抗積炭性能以及活性組分的分散有明顯的促進作用.採用共沉澱法製備瞭CeO2-Al2O3複閤氧化物載體,負載Ni後用于CO甲烷化反應,利用N2物理吸附、XRD、H2-TPR、XPS和TG等對催化劑結構進行錶徵.結果錶明,Ni/CeO2-Al2O3中CeO2的添加主要髮揮瞭電子助劑的作用,CeO2的存在提高瞭催化劑錶麵Ni0週圍的電子密度,促進Ni物種的還原,同時還能提高催化劑的抗積炭能力,使催化劑錶現齣更好的甲烷化活性與穩定性.在V(H2):V(CO)=1、反應溫度450℃、空速24 000 h-1和常壓下,Ni/CeO2-Al2O3催化劑的CO轉化率達82.7％.
갑완화공예시매제천연기적관건기술,갑완화최화제칙시갑완화기술적핵심.Ni기최화제구유활성고、선택성호화개격저렴등우점,단역적탄,적탄도새최화제공도,복개표면금속활성위,도치최화제실활.희토류금속양화물(여CeO2、La2O3등)대Ni기최화제적활성、은정성、항적탄성능이급활성조분적분산유명현적촉진작용.채용공침정법제비료CeO2-Al2O3복합양화물재체,부재Ni후용우CO갑완화반응,이용N2물리흡부、XRD、H2-TPR、XPS화TG등대최화제결구진행표정.결과표명,Ni/CeO2-Al2O3중CeO2적첨가주요발휘료전자조제적작용,CeO2적존재제고료최화제표면Ni0주위적전자밀도,촉진Ni물충적환원,동시환능제고최화제적항적탄능력,사최화제표현출경호적갑완화활성여은정성.재V(H2):V(CO)=1、반응온도450℃、공속24 000 h-1화상압하,Ni/CeO2-Al2O3최화제적CO전화솔체82.7％.
