西北师范大学学报（自然科学版）
西北師範大學學報（自然科學版）
서북사범대학학보（자연과학판）
JOURNAL OF NORTHWEST NORMAL UNIVERSITY(NATURAL SCIENCE)
2014年
3期
71-78
,共8页
王永成%李雅婷%蔡君%吴晶晶%甘延珍
王永成%李雅婷%蔡君%吳晶晶%甘延珍
왕영성%리아정%채군%오정정%감연진
耦合簇理论%密度泛函理论(DFT)%最低能量交叉点(MECP)%自旋-轨道耦合(SOC)%转化频率(TOF)
耦閤簇理論%密度汎函理論(DFT)%最低能量交扠點(MECP)%自鏇-軌道耦閤(SOC)%轉化頻率(TOF)
우합족이론%밀도범함이론(DFT)%최저능량교차점(MECP)%자선-궤도우합(SOC)%전화빈솔(TOF)
coupled cluster theory (CCSD)%density functional theory (DFT )%minimum energy crossing point(MECP)%spin-orbit coupling(SOC)%turnover frequency(TOF)
采用密度泛函理论（DFT ）B3LYP与耦合簇（CCSD）方法，研究了气相中四重态和六重态势能面上Fe＋催化N2 O氧化H2的微观机理。采用分子轨道理论和自然键轨道理论（NBO ）对反应势能面进行分析，并通过自旋-轨道耦合（SOC）计算，讨论了势能面的交叉情况和自旋翻转的可能性。用 Kozuch提出的能量跨度模型，确定了整个反应的决速过渡态（TDTS）和决速中间体（TDI），最后计算了催化剂的转化频率（TOF），以评价催化剂的性能。
採用密度汎函理論（DFT ）B3LYP與耦閤簇（CCSD）方法，研究瞭氣相中四重態和六重態勢能麵上Fe＋催化N2 O氧化H2的微觀機理。採用分子軌道理論和自然鍵軌道理論（NBO ）對反應勢能麵進行分析，併通過自鏇-軌道耦閤（SOC）計算，討論瞭勢能麵的交扠情況和自鏇翻轉的可能性。用 Kozuch提齣的能量跨度模型，確定瞭整箇反應的決速過渡態（TDTS）和決速中間體（TDI），最後計算瞭催化劑的轉化頻率（TOF），以評價催化劑的性能。
채용밀도범함이론（DFT ）B3LYP여우합족（CCSD）방법，연구료기상중사중태화륙중태세능면상Fe＋최화N2 O양화H2적미관궤리。채용분자궤도이론화자연건궤도이론（NBO ）대반응세능면진행분석，병통과자선-궤도우합（SOC）계산，토론료세능면적교차정황화자선번전적가능성。용 Kozuch제출적능량과도모형，학정료정개반응적결속과도태（TDTS）화결속중간체（TDI），최후계산료최화제적전화빈솔（TOF），이평개최화제적성능。
In this paper ,the mechanisms of the gas phase reactions between N2O and H2 catalyzed by Fe+have been investigated using density functional theory (DFT ) B3LYP functional and coupled cluster theory (CCSD) levels of theory in the quartet and sextet states . The potential energy surfaces (PES ) are characterized in detail using molecular orbital theory and natural bond orbital (NBO ) analysis . Crossing points between the different potential energy surfaces and the possibility of spin inversion are discussed by spin-orbit coupling (SOC ) . Using the energetic span model Kozuch proposed , the rate-determining transition states(TDTS) and rate-determining intermediates(TDI) are confirmed of the reaction . Finally , turnover frequency(TOF) is calculated to evaluate the performance of the catalyst .
